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第一作者：賀紅斌，任宇奇，蘭盛楠

通訊作者：李乃旭教授

通訊單位：東南大學

論文DOI：10.1016/j.apcatb.2025.125623

光熱催化通過光激發和熱活化的耦合來提高能量轉化，但在時空解耦和多尺度輸運機制方面仍然存在挑戰。本文綜述了光熱耦合機制與跨尺度催化體系（單原子、亞納米團簇和納米顆粒）的能量/質量傳遞之間的定量關系，系統地建立了“能帶結構調節-局部場工程熱力學匹配”跨尺度材料設計框架。此外，通過多尺度表征和理論建模，對跨尺度催化體系的機理進行了全面分析。原位同步輻射與超快光譜相結合，揭示了光熱耦合場下單原子活性位的動態配位重構。同時，密度泛函理論（DFT）與有限元多物理場模擬相結合，量化了團簇量子尺寸效應與光熱轉換效率之間的關系。機器學習驅動的高通量篩選進一步推進了甲烷重整和水分解等工業應用的跨尺度催化劑設計原則。該分析的核心是原子位置的電子-聲子耦合特性，亞納米團簇中量子約束促進的熱載流子注入，以及納米粒子等離子體效應和宏觀熱梯度之間的協同相互作用。本文綜述了光熱協同催化機理，為高效太陽能轉化建立了統一的理論框架和可擴展的工程策略，促進了實際應用。

1. 本文綜述了多尺度催化系統（從單原子、亞納米團簇到納米顆粒）中光熱耦合機制與能量/質量傳遞之間的定量相關性。

2. 本文總結了從單原子、亞納米團簇到納米顆粒的多尺度催化體系的合成策略，并建立了以“帶結構調節-局部場工程-熱力學匹配”為特征的跨尺度材料設計框架。

3. 本文通過多尺度表征和理論建模，系統分析了單原子活性位點的動態配位重構、團簇中的量子尺寸效應和納米顆粒中的光熱效應。

4. 本文對單原子位點的電子-聲子耦合特性、亞納米團簇中提高熱載流子注入效率的量子約束效應以及納米粒子局部表面等離子體共振（LSPR）與宏觀熱場分布機制之間的協同作用進行了深入研究。

5. 本綜述提出了整合機器學習輔助的高通量篩選來建立工業反應的跨尺度催化劑設計指南，如甲烷重整和水分解。

圖1.光熱協同催化體系的跨尺度構建：從單原子、團簇到納米顆粒的機制解析與能源轉化應用。 

圖2.（a）1L-MoS₂間距Ag NCOM的幾何示意圖，將SERS探針與局部電場對齊，通過激發和收集方向最大化SERS增強。（b）負載在大孔Ti₃C₂Tx內的納米顆粒作為選擇性Janus光熱催化催化劑設計的示意圖和催化劑光熱催化性能。（c）地球溫室效應示意圖和Ni@p-SiO₂-30納米尺度溫室效應示意圖。（d）催化劑光熱催化性能和PTPC膜的界面氧化還原反應機制。（e）負載W-Cu簇的光催化級聯納米反應器示意圖和樣品的CO、CH₄產量。 

圖3.（a）聚光輻照下NF@0.1%Ni@CeO₂-Vo CO₂還原機理示意圖和鎳配位環境對光熱催化性能的影響。（b）Cu₁/TiO₂單原子催化劑上的水催化PDH機制和催化劑光熱催化性能。（c）光熱催化機制和催化性能。（d）催化劑光熱催化性能。（e）催化劑結構表征和對應的光熱催化性能。（f）光熱轉換和光熱催化性能。

圖4.（a）浸漬-還原法合成單原子催化劑和催化性能。（b）陽離子交換法合成單原子催化劑。（c）共沉淀法合成單原子催化劑和球差電鏡圖。（d）MOFs衍生法合成單原子催化劑。（e）聚合物前驅體法合成單原子催化劑。（f）生物質模板法合成單原子催化劑。

圖5.（a）原子層沉積法合成單原子催化劑。（b）電化學沉積法合成單原子催化劑。（c）等離子體缺陷激活法合成單原子催化劑。（d）機械球磨法合成單原子催化劑。（e）微波輔助法合成單原子催化劑。（f）光化學還原法合成單原子催化劑。

圖6.（a）單原子光熱催化劑的合成及催化性能。（b）單原子光熱催化劑的合成及催化性能。（c）單原子催化劑配位環境調控和光熱轉換性能。（d）單原子催化劑在光熱CO₂還原領域的應用。（e）單原子催化劑在甲烷轉化領域的應用。（f）單原子催化劑在抑制積碳方面的應用。

圖7.（a）化學還原法法（強還原劑）合成納米團簇催化劑。（b）化學還原法（弱還原劑）合成納米團簇催化劑。（c）模板法（硬模板法）合成納米團簇催化劑。（d）模板法（軟模板法）合成納米團簇催化劑。（e）水熱/溶劑熱法（溶劑效應）合成納米團簇催化劑。（f）水熱/溶劑熱法（封端劑策略）合成納米團簇催化劑。

圖8.（a）團簇催化劑的量子限域效應。（b）團簇催化劑的熱傳遞機制。（c）團簇催化劑在太陽能水裂解領域的應用。（d）團簇催化劑在光熱CO₂還原領域的應用。（e）團簇催化劑在生物質領域的應用。

圖9.（a）核殼結構納米顆粒催化劑。（b）異質結結構納米顆粒催化劑。（c）等離子體納米顆粒催化劑。（d）多孔結構納米顆粒催化劑。 

圖10.（a）針對光熱納米反應器的溫度場調控。（b）熱響應型相變材料的熱管理系統。（c）納米顆粒催化劑在太陽能驅動甲烷干重整領域的應用。（d）納米顆粒催化劑在工業廢水深度凈化領域的應用。（e）納米顆粒催化劑在光熱CO₂還原領域的應用。

圖11.（a）單原子-團簇催化劑的跨尺度構建。（b）單原子-納米顆粒催化劑的跨尺度構建。（c）團簇-納米顆粒催化劑的跨尺度構建。（d）單原子-團簇-納米顆粒催化劑的跨尺度構建。

圖12.（a）金屬-有機框架（MOFs）誘導單原子-團簇催化劑的跨尺度構建。（b）介孔二氧化硅/碳材料誘導單原子-納米顆粒催化劑的跨尺度構建。（c）ALD逐層精準調控單原子-團簇催化劑的跨尺度構建。（d）MLD逐層精準調控單原子-團簇催化劑的跨尺度構建。

圖13.（a）光響應體系的跨尺度構建。（b）溫敏體系的跨尺度構建。（c）電場誘導體系的跨尺度構建。（d）磁場誘導體系的跨尺度構建。

圖14.（a）單原子動態行為解析。（b）納米團簇動態行為解析。（c）納米顆粒動態行為解析。（d）界面電荷傳遞效率機制解析。

圖15.（a）密度泛函理論計算預測解析單原子/團簇/納米顆粒催化劑。（b）有限元分析（FEA）預測解析單原子/團簇/納米顆粒催化劑。（c）分子動力學（MD）模擬預測解析單原子/團簇/納米顆粒催化劑。（d）機器學習預測解析單原子/團簇/納米顆粒催化劑。

圖16.（a）通過有限元模擬與溫度場成像協同解析單原子/團簇/納米顆粒催化劑。（b）通過集成相位敏感型太赫茲時域光譜高分辨載流子成像技術與多物理場耦合模擬解析單原子/團簇/納米顆粒催化劑。（c）整合機器學習勢函數（MLIP）加速的分子動力學模擬解析單原子/團簇/納米顆粒催化劑。

圖17.（a）通過催化劑的跨尺度構建調控光熱催化穩定性。（b）通過跨尺度催化劑的抗結焦能力調控光熱催化穩定性。

圖18.（a）單原子催化劑與載體的強相互作用促進光熱催化性能。（b）單原子-金屬團簇/納米顆粒的尺寸效應促進光熱催化性能。（c）單原子-金屬團簇/納米顆粒的尺寸效應促進光熱催化性能。（d）宏觀結構的熱管理設計可顯著放大納米尺度活性位點的性能。

圖19.（a）單原子/團簇/納米顆粒跨尺度催化劑在光熱催化CO₂還原領域的應用。（b）單原子/團簇/納米顆粒跨尺度催化劑在光熱催化水分解制氫領域的應用。（c）單原子/團簇/納米顆粒跨尺度催化劑在光熱催化丙烷脫氫領域的應用。（d）單原子/團簇/納米顆粒跨尺度催化劑在光熱催化甲烷干重整領域的應用。

當前光熱協同催化體系面臨的核心挑戰在于多尺度能量傳遞途徑的協同優化和動態匹配。從原子級電子結構精密調控到宏觀光熱場工程集成，未來的研究必須超越傳統的單尺度設計局限，建立跨尺度能量物質轉移理論框架和技術途徑，實現光熱化學能的高效定向轉換。在原子尺度上，精確調制電子態密度是優化光吸收和載流子遷移的基礎。通過單原子的配位微環境設計，可以定向調整局域電子軌道的雜化模式和能量分布，突破傳統材料的光譜響應限制。動態配位重構機制的引入有效地協調了光激發和熱驅動過程之間的能量匹配，為抑制載流子復合提供了新的物理機制。這種原子級調控策略還可以通過金屬支撐電荷振蕩效應增強表面反應中間體的活化能力，實現光熱催化中電子轉移與化學鍵重組的深度耦合。在介觀尺度上，界面工程和能量傳遞通道設計是解決光熱路徑失配的關鍵。構建梯度能帶結構可產生定向內置電場，驅動光生成的載流子到特定的反應位點，同時通過熱載流子注入機制實現協同光熱能量增益。層次化納米結構的空間布局優化調節了局部電磁場增強和熱流分布特性，抑制了非輻射能量耗散，提高了光熱轉換效率。亞納米級界面工程可以克服傳統的肖特基勢壘對載流子遷移的限制，實現跨界面的量子隧道效應。在宏觀尺度上，光熱場和反應器設計的時空協調是可擴展應用的核心。多物理場耦合模型優化光強梯度分布和溫度場匹配關系，建立動態平衡的光熱轉換系統。先進的制造技術可以實現分層多孔結構，其空間異質性同時調節光穿透深度，熱傳導效率和質量傳遞動力學。數據驅動的方法加速了材料篩選和反應器拓撲優化，促進了實驗室到工業的轉換。未來的突破應集中在三個前沿：一是發展跨尺度的原位表征技術，揭示原子/電子水平的動態演化機制；第二，探索量子效應與宏觀熱輸運之間的臨界尺度相關性，建立通用能量傳遞模型；第三，創建生物啟發的多場耦合系統，以協調調節光、熱、電、磁。通過理論計算、材料合成和工程設計的深度融合，光熱協同催化系統可以超越現有的能量轉換效率限制，為可持續能源技術提供顛覆性的解決方案。

賀紅斌，現為東南大學化學化工學院博士研究生，研究方向為連續流非均相催化CO₂資源化轉化與利用。在ACS Catalysis, Applied Catalysis B: Environment and Energy, Small, Chemical Engineering Journal, Journal of Colloid and Interface Science.等SCI收錄刊物上發表研究論文17篇，申請/授權國家專利9項。曾獲寶鋼優秀學生獎、研究生國家獎學金等榮譽，在第九屆中國研究生能源裝備創新設計大賽等學科競賽中以第一完成人獲得國家級獎勵5項。

任宇奇，現為東南大學化學化工學院博士研究生，研究方向為CO₂資源化轉化與利用。以第一作者及共同第一作者身份在Nature Communications, Angewandte Chemie International Edition，ACS Nano，ACS Catalysis. 等重要的SCI收錄刊物上發表研究論文12篇。主持2025年度東南大學博士研究生創新能力提升計劃，并成功入選首屆中國科協青年人才托舉工程博士生專項計劃（中國能源研究會）。

蘭盛楠，現為東南大學化學化工學院碩士研究生，于2023 年加入李乃旭教授課題組，研究方向為光熱催化和CO₂還原。

李乃旭教授，現為東南大學化學化工學院博/碩導。2003年~2014年于東南大學分別完成本科、碩士和博士的學習和研究階段；期間2011年~2013年在國家留學基金委的支持下，于美國佐治亞理工學院進行聯合培養，導師為Younan Xia 和 Krista Walton教授。入選江蘇省“333高層次人才培養工程”中青年學術技術帶頭人、唐仲英基金會“仲英青年學者”、江蘇省“雙創計劃”科技副總項目、南京高層次創業人才引進計劃。主持國家自然科學基金、江蘇省教改項目/江蘇省自然科學基金、企業橫向等項目。以第一或通訊作者在Nature Communications, JACS, Angewandte Chemie International Edition, ACS Nano, ACS Catalysis, Science Bulletin, Advanced Functional Materials, Nano Energy, AIChE Journal. 等學術期刊發表研究論文100余篇；申請國家發明專利69件，授權40件。

課題組官網：https://www.x-mol.com/groups/linaixu191

文獻詳情：

Cross-Scale Construction of Photothermal Synergistic Catalytic Systems: Mechanistic Insights from Single Atoms, Clusters to Nanoparticles and Energy Conversion Applications

Hongbin He^1?, Yuqi Ren^1?, Shengnan Lan^1?, Hongyang Zhang¹, Yuan-Hao Zhu¹, Ruoxuan Peng¹, Jiancheng Zhou¹,Maochang Liu², Yitao Si¹, Dengwei Jing², Naixu Li^1*

^{Applied Catalysis B: Environment and Energy，2025}

^{https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125623}

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