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第一作者：王申明

通訊作者：何化、曾景斌

通訊單位：中國石油大學（華東）

論文 DOI：10.1021/acs.nanolett.4c06399

該論文圍繞金納米結構對熒光紅反應性能的形貌調控問題，創新性地構建了一種融合單分子熒光成像與等離子增強熒光的單顆粒反應活性分析方法，用于在亞納米尺度上揭示局部結構與反應效率之間的關系，并通過設計不同形貌的金納米結構系統探索了其在綠色化學反應過程中對反應動力學的影響，明確了不同形貌結構在調控反應性能方面所起的重要作用。

貴金屬納米顆粒作為一種重要的催化劑，在化學反應中廣泛應用。它們不僅可以提高反應效率，還可以通過優化反應條件和減少副產物的生成，幫助實現更環保、更可持續的化學轉化過程。然而，由于納米顆粒在尺寸、形貌等方面存在異質性，這使得研究其形貌調控對反應效率的影響變得更加復雜。單分子熒光顯微鏡技術能夠在單顆粒水平上以優異的時空分辨率直接研究化學過程，但是這種成像技術往往會受到光學衍射極限的限制,難以解析納米顆粒局部水平的化學效率。

因此，為了更好的理解納米顆粒局部形貌和反應效率之間的關系，本文開發了一種單顆粒成像新方法，這種方法以單分子熒光技術為基礎對貴金屬納米顆粒的反應過程進行監測，利用熒光增強效應，將產物分子的熒光強度與納米顆粒的空間信息相結合，從而深入研究納米顆粒局部形貌調控對反應動力學的影響，從而推動更加環保和可持續的化學反應進程。

中國石油大學（華東）曾景斌教授課題組提出了一種“將等離子體增強熒光整合到單分子熒光成像中用于研究單顆粒化學活性的方法”，即在單分子熒光技術的基礎上，利用強度信息將納米顆粒的空間信息與反應過程相結合（圖1）。利用這種方法，本文研究了形貌調控的貴金屬納米顆粒對反應活性的影響，研究發現，在這種形貌調控反應活性的影響下，除了電場增強效應外，納米顆粒的曲率效應同樣發揮著重要作用。納米顆粒的曲率通過改變底物的吸附能力，進而影響吸附動力學。為理解和優化貴金屬納米顆粒在不同反應條件下的性能提供了新的思路，有助于推動更加高效、環保的化學過程。 

圖1等離子體增強熒光的單粒子活性測定方法示意圖

通過單分子實驗和電場模擬分析形貌影響下的單顆粒反應動力學（圖2）。（1）通過單分子實驗，展示了不同形貌的金納米結構在不同反應物濃度下化學反應速率的變化。研究揭示了反應效率隨底物濃度增加而趨于飽和的趨勢。（2）通過電場模擬分析不同形貌金納米結構的電場強度分布。模擬結果表明，電場分布隨著納米結構形態的變化而不同，且在納米結構的間隙處，電場強度達到最大值。結合化學反應效率與電場強度的分布，進一步證明了電場增強效應對反應性能提升的關鍵作用。

圖2納米顆粒的反應活性檢測及電場模擬

通過單分子實驗結果和分子動力學模擬，闡明了這一方法成功的關鍵（圖3）：（1）通過閾值變化法對單分子實驗的熒光強度進行分段，研究不同閾值下化學反應效率與底物流速之間的關系。高閾值條件下反應效率的穩定性表明，納米間隙處具有更強的底物吸附能力，這為反應的發生提供了更有利的條件。（2）分子動力學理論計算進一步驗證了納米間隙區域具有較強的底物吸附能力，證明了該區域在促進反應中的關鍵作用。這些發現為優化催化劑設計和提高催化效率提供了重要的理論支持。

圖3 納米顆粒的反應活性檢測及分子動力學模擬

通過不同閾值下底物濃度對反應效率的影響，以及不同激光波長下反應性能的表現，進一步驗證了金屬納米結構在化學反應中的重要性。其中，在不同閾值條件下，納米顆粒中反應動力學的吸附平衡常數表明底物的吸附作用變得同樣重要。另外，在不同波長的激光照射下，金納米結構能夠激發電子并促進氫過氧化物的分解，進而提升化學反應的效率。綜上所述，本研究揭示了通過調節激光波長和金納米結構的間隙，可以顯著優化化學性能，為發展更加環保、高效的納米催化劑提供了新的思路。

圖4間隙增強催化機理

利用單分子熒光方法對納米顆粒的反應性能進行測量，結果表明不同形貌的納米顆粒在催化活性上存在顯著差異。有限元模擬進一步計算了不同納米顆粒的電場強度，而分子動力學模擬揭示了曲率對底物吸附能力的影響，特別是間隙位置憑借更強的范德華力顯著增強了底物的吸附效應。這些發現表明，形貌調控不僅通過電場增強效應提高了反應效果，曲率效應也通過增強吸附進一步提升了反應性能。加深了對不同形貌在反應中作用機理的理解，為實現更加高效、可持續的催化過程提供了有力的理論支持。

曾景斌教授團隊長期從事生化傳感新方法開發及環境、生物毒物精準識別研究，以第一或通訊作者在Angew. Chem. Int. Ed.、Nano Lett.、Adv. Funct. Mater.、Anal. Chem.、Environ. Sci. Technol等權威學術期刊發表SCI收錄論文100余篇，論文總引用超過6100次，H因子41，連續三年入選全球前2%頂尖科學家“年度科學影響力”榜單。主持國家自然科學基金、山東省重大基礎項目、山東省自然科學基金杰出青年基金、泰山學者青年項目、青島市科技惠民專項等科研項目，以第一完成人獲山東省自然科學二等獎。

課題組網站：

https://www.x-mol.com/groups/Zeng_jingbin

文獻詳情：

Gap-Enhanced Catalysis in Gold Nanostructures by Electric Field and Curvature Effects 

Shenming Wang，Xiaohui Liu，Lin Yang，Wenxuan Yang，Zhenzhen Feng，Guangyong Qin，Tongtao Yue，Hua He*，Jingbin Zeng* 

Nano Lett. 2025

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c06399

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