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丙酰胺，作為制藥領域的重要合成中間體，其衍生物在抗菌和抗癌藥物中發揮了重要作用。然而，傳統的工業酰胺合成方法復雜，原子經濟性差，還涉及昂貴的試劑，引發了環境污染問題。因此，發展可持續的綠色酰胺合成方法至關重要。該團隊建立了陰陽雙極串聯C-N偶聯體系，可在常溫常壓條件下將硝酸根離子和正丙醇轉化為丙酰胺。硝酸鹽還原發生在陰極，而正丙醇氧化發生在陽極，醇氧化反應替代高能耗的析氧反應，能夠最大限度地利用陽極反應。對雙極反應中間體的直接利用，有利于高效C-N偶聯生成高附加值有機胺，為溫和條件下電催化C-N偶聯反應提供新思路。

陰陽雙極C-N偶聯電合成丙酰胺

采用Co₃O₄/SiC催化劑作為陰極，可高效催化硝酸鹽還原反應；同時以Ti網催化劑作為陽極，實現醇高效的電化學氧化。實驗結果表明，陰陽兩極均展現出優異的催化性能。此外，該耦合體系表現出較高的反應活性，并通過多種分析手段確認了生成產物丙酰胺。

催化性能調控與機理研究

通過調節電解液濃度、正丙醇濃度以及反應電位，能有效調控丙酰胺的合成效能。采用流動電解池進行測試，結果表明電流密度可達650 mA/cm2，并能克級規模合成丙酰胺。

通過對比實驗與原位紅外光譜表征，對反應機理進行了深入分析。研究發現，在陰極生成的NH₂OH中間體可與陽極生成的丙醛中間體發生反應，在陰極催化劑表面生成丙酰胺。此外，在陽極側，丙醛還可與陰極生成的氨進一步反應生成丙酰胺。

理論計算研究

密度泛函理論計算（DFT）計算結果表明，在陰極側，*NH₂OH與CH₃CH₂CHO的偶聯反應在熱力學上是有利的（-0.24 eV），能夠觸發關鍵C-N鍵的形成。相比之下，陽極側的C-N偶聯反應則表現出較高的反應能壘，導致其反應難度較大。技術經濟分析（TEA）進一步表明，該方法同時兼具良好的經濟效益和優異的可持續發展性。

該研究建立了通過陰極硝酸鹽還原和陽極醇氧化反應協同耦合合成丙酰胺的新路線。通過調節反應條件，在流動電池中常溫常壓可克級規模合成丙酰胺。基于對比實驗、原位紅外分析和理論計算，提出了反應機制，即關鍵反應中間體是陰極生成的羥胺和陽極生成的丙醛，二者在陰極進一步反應合成丙酰胺。這項工作為電化學C-N鍵偶聯綠色合成高值化學品提供了新方法。研究工作得到了國家自然科學基金聯合基金重點項目和中央高校基本科研業務費專項資金支持。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/jacs.5c01744