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南京大學李承輝、金鐘教授在Angew上發表固態鋰電池新進展

來源：南京大學 2024-12-10

導讀：近日，南京大學化學化工學院李承輝教授團隊聯合金鐘教授團隊在化學類頂級期刊《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）發表了題為“金屬有機-配位增強的金屬聚合物電解質助力寬溫域固態鋰金屬電池（Metal-Organic Coordination Enhanced Metallopolymer Electrolytes for Wide-Temperature Solid-State Lithium Metal Batteries）”的研究論文。南京大學化學化工學院為唯一單位，李承輝教授和金鐘教授為論文的共同通訊作者，南京大學副研究員趙培臣和博士研究生王耀達為論文共同第一作者。

正文

鋰金屬陽極（LMAs）具有超高的理論容量（3860 mAh g^-1或2061 mAh cm^-3）和超低的氧化還原電化學電位（-3.04 V vs標準氫電極）。然而，LMAs的實際應用面臨著與商業液體電解質相容性差的巨大挑戰。為了克服LMAs的棘手問題，采用固態電解質（SSE）取代液體電解質已經成為一種有希望的解決方案。現有的無機陶瓷電解質（ICEs）、固態聚合物電解質（SPE）以及復合聚合物電解質（CPE）面臨著同時滿足機械強度與柔韌性、高熱穩定性、低玻璃化轉變溫度（Tg）、高離子電導率、高鋰離子遷移數（）和寬電化學穩定窗口（ESW）等理想特性的挑戰。這些材料往往難以在所有這些關鍵性能指標上達到均衡，限制了它們在高性能全固態鋰金屬電池（LMBs）中的應用潛力。

用配位鍵交聯高分子材料有兩大優點。一是配位鍵的動態性能賦予高分子材料自適應、自修復、可回收等動態性質；二是金屬離子的功能性能賦予高分子材料發光、磁性、介電、催化等各種特殊的功能。因此，本研究基于動態配位鍵利用鉬（Mo）槳輪配合物作為四齒連接體，在分子水平上連接有機和無機組分，并合成了一種結構新穎的金屬聚合物。基于這種金屬聚合物與LiFSI復合，獲得了一種在室溫條件下具有高離子電導率（0.712 mS cm^-1）、高離子遷移數（ = 0.625）及較寬的電化學穩定性窗口（＞5v）的金屬-有機配位增強的聚合物電解質（MPE），用于構建高性能的全固態鋰金屬電池（LMBs）。金屬聚合物中的Mo≡Mo單元存在配位不飽和位點可以有效地吸附雙（氟磺酰基）亞胺陰離子（FSI^-），促進Li鹽的解離，釋放出更多的自由Li⁺，還可以促進FSI^-的分解。這些特征有利于提高離子電導率，增加鋰離子遷移數，構建固體電解質界面層。此外，動態金屬-有機配位鍵賦予MPE可再加工性和自修復能力，使其能夠適應電極體積變化并保持良好的界面接觸。這一策略利用金屬-有機配位策略避免了現有CPE的缺點，突破了以往聚合物電解質設計策略的局限性。