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四川大學化學工程學院吉俊懿教授團隊在高穩定電氧化甲醇協同制氫領域取得重要進展

來源：四川大學      2024-11-18
導讀：近日，四川大學化學工程學院吉俊懿教授團隊在高穩定電氧化甲醇協同制氫領域取得重要進展。 Enhanced Adsorption Kinetics and capacity of a stable CeF3@Ni3N Heterostructure for Methanol Electro-Reforming Coupled with Hydrogen Production

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吉俊懿教授團隊報道了一種具有優異甲醇氧化活性的CeF3@Ni3N復合材料

堿性甲醇-水共電解體系能夠同步實現低能耗制氫和甲酸合成，為高效制氫協同高值化學品副產提供了極具前景的途徑。但甲醇氧化反應的穩定性和選擇性隨電流密度的增大而降低，阻礙了甲醇-水共電解體系的實際工業應用前景。其中，反應前驅體甲醇和OH-在活性物質表面的吸附動力學與吸附容量對大電流密度下甲醇氧化性能的影響較大。近日，我校化工學院吉俊懿教授團隊報道了一種具有優異甲醇氧化活性的CeF3@Ni3N復合材料，通過CeF3調節Ni3N的電子分布，增強甲醇和OH-在活性位表面的吸附動力學與吸附容量，在大電流密度下維持甲醇氧化反應良好的法拉第效率和穩定性。相關研究成果“Enhanced Adsorption Kinetics and Capacity of a Stable CeF3@Ni3N Heterostructure for Methanol Electro-Reforming Coupled with Hydrogen Production”發表在《Angewandte Chemie International Edition》上，四川大學博士生鄧寬為第一作者，吉俊懿教授為通訊作者，四川大學化工學院為第一單位。


該工作為甲醇氧化耦合電解水制氫的工業化應用提供了有價值的探索與實踐

研究通過Ce元素的摻雜避免了氮化過程陣列結構的坍塌，而F元素在反應過程中從Ni(OH)2晶格內部緩慢遷出并生成CeF3，構筑了均勻分布的納米級晶粒與豐富的Ni3N和CeF3異質界面。通過系列測試發現，與Ni3N催化劑相比，CeF3@Ni3N催化劑表面Ni3+OOH的生成速率更加迅速，并且對甲醇和OH-具有更快的吸附動力學和吸附容量，能夠在表面反應消耗后實現快速補充，從而降低甲醇氧化反應的起始過電位、加速反應動力學，為大電流密度下甲醇氧化的高穩定性和高選擇性提供了保障。因此，在100~500 mA cm-2的電流密度下，CeF3@Ni3N催化劑具有優良的法拉第效率和穩定性。在500 mA cm-2的電流密度下循環72 h（每12 h更換電解液），能夠維持較高的法拉第效率（＞90%）。與目前報道的甲醇氧化催化劑相比，具有更大的電流密度與更加優異的穩定性。由于CeF3@Ni3N電極具有優異的甲醇氧化和析氫性能，以CeF3@Ni3N催化劑為陰、陽極組裝了流動型甲醇-水共電解裝置，能在工業生產要求的電流密度（300 mA cm-2）下長時間穩定運行，實現同步高效制氫和甲酸合成的目標。該工作為甲醇氧化耦合電解水制氫的工業化應用提供了有價值的探索與實踐。

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圖1 (a) CeF3@Ni3N/CC和Ni3N/CC復合材料合成示意圖；(b) F-Ni(OH)2/CC, (c) NiCeF/CC前驅體和(d) CeF3@Ni3N/CC的SEM圖；CeF3@Ni3N的TEM與晶格參數圖。
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圖2 (a) CeF3@Ni3N/CC和(b) Ni3N/CC在MOR中的原位Bode圖；(c) OER及MOR中不同電位下的電荷轉移阻力；(d) CeF3@Ni3N/CC在不同電位下OER及MOR的原位拉曼光譜；(e) CeF3@Ni3N/CC在1.4 V (vs. RHE)，開路電壓及1.0 V下的周期電化學測量；(f)在1 M KOH電解液中注入甲醇前后的開路電壓；(g) 在0.1 M KOH和純水中的Zeta電位；(h) 1 M KOH中的CV曲線； (i) CeF3@Ni3N/CC表面甲醇和OH-的吸附-反應過程示意圖。
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圖3 (a) CeF3@Ni3N/CC作為雙功能陰陽極在無膜電解槽中的組裝示意圖；(b) CeF3@Ni3N/CC||CeF3@Ni3N/CC和Ni3N/CC||Ni3N/CC在MOR/OER耦合制氫中的LSV曲線；(c) 用MOR替代OER后不同電流密度下施加電壓的降低率；(d) 100和300 mA cm-2下MOR||HER耦合反應的穩定性及(e) 對應的長循環法拉第效率；(f) 流動電解槽中300 mA cm-2下MOR||HER穩定性。


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