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圖1

通過逐步官能團化和偶聯反應簡單高效地合成了目標分子，并實現了四配位硼苯基順反異構體的分離。隨后的X射線單晶分析表明了這一系列分子具有螺旋扭曲的分子骨架，隨著共軛結構擴展分子扭曲程度增大。Hirshfeld surface 分析表明晶體堆積的相互作用也隨體系增大而更弱（圖2）。

圖2

隨后進行了光物理表征。發現此類分子具有橫跨整個可見光區的吸收光譜并伴隨強的摩爾吸光系數（圖3a）。并且展現了隨著骨架擴展發射光逐漸紅移且半峰寬變窄的現象：最大發射波長從569 nm 紅移至715 nm，而半峰寬從 56 nm (0.21 eV) 縮減到 35 nm (0.08 eV)（圖3b）。研究發現不同的硼苯基順反異構體具有相似的光物理性質（圖3c）。同時此系列分子具有明顯的聚集紅移現象，達到最大753nm的發射（圖3d）。

圖3

通過前線軌道，NTO，IFCT分析探究了此類體系的實質D-π-A電荷轉移過程，并發現CE-CT機制導致受體的能力顯著增加是實現減小能隙的主要原因。通過重組能，RMSD，黃昆因子計算，系統的研究了此類分子的激發態性質，更加均勻的電子分布及扭曲的分子結構有助于減小的重組能，實現分子窄帶發射，而偶數硼體系具有淺的勢能面使其相對奇數硼體系具有更高的量子效率（圖4）。

圖4

楊登濤，西北工業大學化學與化工學院教授、博士生導師。本科（2010）和碩士（2013）畢業于蘭州大學，博士（2017）畢業于加拿大女王大學，2018-2020年在美國麻省理工學院從事博士后研究。目前已在J. Am. Chem. Soc.、 Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等期刊上發表學術論文30余篇。