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吉林大學楊英威課題組Angew.：新型苯基拓展雷鎖[4]芳烴的合成及水中高效碘吸附

來源：吉林大學      2024-07-01
導讀：大環芳烴是超分子化學理論與應用研究的重要工具，設計合成結構新穎、性能優異的大環芳烴一直是超分子化學領域內具有挑戰性的課題。吉林大學楊英威教授團隊長期致力于新型大環芳烴的設計開發，以結構為基礎，功能為導向，設計合成出了多樣化的超分子功能材料，并在晶體工程、吸附分離、傳感檢測以及藥物遞送等多個研究領域展現出了極高的應用潛力及價值。近日，吉林大學楊英威教授團隊在該領域取得新的研究進展，相關研究成果以“Phenyl-Extended Resorcin[4]arenes: Synthesis and Highly Efficient Iodine Adsorption”為題發表在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊（DOI:10.1002/anie.202411261）。

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在該研究中，作者采用兩步片段環化的方法，將未取代的亞苯基單元引入到傳統雷鎖芳烴骨架中，成功設計合成了一類具有較大空腔尺寸且結構靈活的新型大環芳烴——苯基拓展雷鎖[4]芳烴（ExR4）。同時，分子骨架上的極性羥基基團以及豐富的分子內和分子間氫鍵的存在，賦予了ExR4在水溶液中高效碘吸附方面的優異性能。此外，通過搭建柱吸附模型，利用其作為固定相有效去除流動相中的碘三負離子（I3?），為其在大規模水處理中的應用奠定了基礎，同時為解決碘污染問題提供了新的思路和可能。    

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圖1.（a）分子的設計；（b）水中碘吸附示意圖；（c）大環分子及其衍生物的合成路線。（來源：Angew. Chem. Int. Ed.）
作者通過在室溫下緩慢揮發全羥基衍生化的大環OH-ExR4的丙酮及正己烷的混合溶液，成功得到了大環分子的單晶結構。結果表明，OH-ExR4由于大量分子內和分子間羥基的氫鍵的存在，使得大環骨架結構發生大幅度扭轉，形成一種扭曲的“8字形”結構。    
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圖2. OH-ExR4的晶體結構（來源：Angew. Chem. Int. Ed.）
此外，OH-ExR4對水溶液中的I3?表現出了顯著的吸附能力，能夠達到1.18×10-2 g·mg-1·min-1的動力學吸附速率，以及95%以上的吸附效率，這一性能優于許多現有的碘吸附材料。同時，OH-ExR4在酸性、中性以及堿性緩沖溶液中仍能夠保持良好的穩定性以及較高的碘去除效率，且經過十次吸附-解吸循環后，其骨架穩定性以及吸附效率仍保持良好，這為其在實際應用奠定了基礎。此外，對于碘吸附機理的探究結果表明，大環分子中的羥基基團與I3?之間的靜電相互作用以及大量的分子間氫鍵的協同作用是吸附過程的關鍵所在。這一發現為未來設計更高效的碘吸附材料提供了重要指導。    
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圖3. 水溶液中碘吸附實驗以及不同pH值的緩沖溶液中的碘吸附實驗探究（來源：Angew. Chem. Int. Ed.）

總結

綜上所述，該工作的研究亮點可總結為：（1）通過對傳統雷鎖芳烴骨架的修飾，引入未取代的亞苯基單元，提高了材料的疏水性能的同時，對大環的空腔尺寸進行了拓展，并增強了骨架的靈活性；（2）分子骨架上的極性羥基基團以及大量的分子內/分子間氫鍵的存在，賦予了大環分子良好的水溶液中碘吸附性能，這對于處理復雜水體環境中的碘污染具有重要意義。該工作得到了國家自然科學基金（52173200）、吉林省自然科學基金（20230101052JC）以及中央高校基本科研業務費專項資金支持。

Phenyl-Extended Resorcin[4]arenes: Synthesis and Highly Efficient Iodine Adsorption

Dongxia Li,? Gengxin Wu,? Yong-Kang Zhu, and Ying-Wei Yang*
Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411261. 
https://doi.org/10.1002/anie.202411261 
  

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