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廈門大學化學化工學院王野教授、傅鋼教授和上海光源姜政研究員（現中國科學技術大學教授）等利用銦元素在反應條件下的動態遷移特性和銠單原子的高效C-H鍵活化能力，創制出高達5500小時以上壽命的超高穩定性In/Rh@S-1催化劑，在近熱力學平衡收率條件下高選擇性催化丙烷等低碳烷烴直接脫氫制取對應烯烴。相關成果以“Stable anchoring of single rhodium atoms by indium in zeolite alkane dehydrogenation catalysts”為題于2024年3月1日發表在Science 期刊 (2024, 383, 998-1004)。

低碳烯烴是合成纖維、橡膠、塑料等諸多大宗化工產品的基礎原料，全球年需求量超過3億噸。烷烴直接脫氫是工業制烯烴的重要途徑，目前商業技術主要掌握在歐美企業，包括UOP公司的Oleflex工藝、Lummus公司的Catofin工藝等。由于反應須在苛刻的高溫條件下進行，商業化烷烴脫氫催化劑（Pt基和Cr基催化劑）仍面臨易燒結、易積碳、催化劑需頻繁再生以及由此帶來的高能耗、高排放等一系列問題。因此，創制具有自主知識產權的超高穩定性催化劑，開發新一代烷烴直接脫氫技術并推進其產業化是重中之重。

重要突破：In動態遷移構建高穩定性Rh單原子烷烴脫氫催化劑

如何構筑在高溫苛刻反應條件下穩定，且兼具高活性和高選擇性的金屬催化劑，是催化領域公認的重大挑戰。雖然近年國內外學者在提升丙烷脫氫催化劑的穩定性方面已取得重要進展，但因高溫下金屬元素的遷移導致性能劣化，難以在近工業條件下實現500小時以上的連續穩定運行。我院王野團隊另辟蹊徑，提出“原位動態構建活性位”的概念。利用In的親氧性和動態遷移的特性，設計反應條件下活性位動態形成且高度穩定的In/Rh@S-1催化劑。在該催化劑中，單原子Rh位于S-1(Silicalite-1)分子篩孔內，而通過與分子篩硅羥基作用自發遷移至孔道中的In物種以In-Rh鍵穩定Rh單原子，形成分子篩限域RhIn_x活性中心，該活性中心又通過In-O鍵錨定在分子篩骨架上。該方法為超穩、高效單原子催化劑的設計和合成提供了新的思路。

該工作的重要突破在于，新型In/Rh@S-1催化劑可有效規避積碳生成，無需像商用烷烴脫氫工藝須額外添加氫氣以抑制積碳，也無需通過空氣燒焦頻繁再生，使過程更簡便且更加綠色。以純丙烷為反應原料，該催化劑在550 oC的近工業反應條件下長達5500小時的連續測試中活性和選擇性均保持穩定。在600 oC高丙烷轉化率(>60%)下，In/Rh@S-1催化劑可連續穩定運行1200小時以上。此外，單原子Rh表現出非常優異的C-H鍵活化性能，基于單位貴金屬質量的丙烯生成速率比當前報道的Pt基催化劑高1-2個數量級。該工作開辟了Pt基和Cr基以外的無需頻繁再生的烷烴脫氫新催化劑體系，有望開發具有自主知識產權的化工清潔生產技術，助力實現碳中和目標。

該工作從初步研究發現至文章發表歷時6年，通過多個課題團隊協同攻關，充分體現了廈門大學化學化工學院“敢為先、重細節、合為貴”的優良傳統。王野教授、傅鋼教授和姜政研究員團隊分別負責實驗探索和驗證、理論模擬以及基于同步輻射的原位表征。廈門大學化學化工學院曾雷博士（現嘉庚創新實驗室博士后）、成康教授、樊祺源博士、李來陽博士和上海光源孫凡飛工程師為文章并列第一作者。廈門大學化學化工學院張慶紅教授、程俊教授、陳明樹教授、康金燦高工、崔樂園博士生以及燕山大學黃建宇教授和張利強教授等也對本工作的順利完成作出重要貢獻。該工作得到創新研究群體等國家自然科學基金項目、國家重點研發計劃項目、教育部能源材料化學協同創新中心項目等資助。

論文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adk5195