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Angew:上海師范大學張昉團隊在可再生碳資源利用領域取得新進展

來源:上海師范大學      2024-01-19
導讀:2024年1月,上海師范大學化學與材料科學學院張昉團隊在Angewandte Chemie International Edition在線發(fā)表題為“CsPbBr3 Quantum Dots Promoted Depolymerization of Oxidized Lignin via Photocatalytic Semi-Hydrogenation/Reduction Strategy”的研究文章。該研究首次利用鈣鈦礦量子點催化解聚木質(zhì)素,為解決木質(zhì)素由于自身特征(成分復雜、結構穩(wěn)定和分子尺寸較大等)難以有效利用提供了一種新策略。

2024年1月,上海師范大學化學與材料科學學院張昉團隊在Angewandte Chemie International Edition在線發(fā)表題為“CsPbBr3 Quantum Dots Promoted Depolymerization of Oxidized Lignin via Photocatalytic Semi-Hydrogenation/Reduction Strategy”的研究文章。該研究首次利用鈣鈦礦量子點催化解聚木質(zhì)素,為解決木質(zhì)素由于自身特征(成分復雜、結構穩(wěn)定和分子尺寸較大等)難以有效利用提供了一種新策略。

碳資源是地球上最豐富的有機資源,其高效利用對社會進步和經(jīng)濟發(fā)展至關重要,如煤點燃了第一次工業(yè)革命的熊熊烈火。然而,不可再生碳資源(煤、石油、天然氣等)不僅儲量有限,而且它們的開采,加工和利用過程加劇氣候變化,對人類健康構成危害。因此,可再生碳資源綠色高效利用在減少碳排放和應對氣候變化等方面具有重大意義,已成為全世界研究的熱點。木質(zhì)素是木質(zhì)生物質(zhì)的三大組分之一,是自然界中唯一的可提供再生性芳香基化合物的非化石類資源,約占地球碳資源總量的30%。化學催化解聚是木質(zhì)素有效利用的一條重要途徑,其中光催化在溫和條件下實現(xiàn)木質(zhì)素中碳-氧和碳-碳鍵選擇性活化裂解,顯示出巨大的應用潛力。

團隊利用CsPbBr3量子點與漢斯酯協(xié)同催化模式,發(fā)展一種全新的可見光催化半加氫/還原策略,實現(xiàn)了氧化木質(zhì)素高效定向解聚至芳香化合物。在該體系中,1.0 mg CsPbBr3量子點可在20分鐘內(nèi)將0.10 mmol氧化木質(zhì)素模擬物以超過99%的轉(zhuǎn)化率及收率成功解聚。與已報道的銥配合物催化劑相比,該報道反應體系的TOF值可達476 h-1,提高了17,催化劑成本減低約100。此外,該體系能夠?qū)崿F(xiàn)解聚具有真實木質(zhì)素結構單元的模擬物、聚合物及樺木木質(zhì)素。通過研究還發(fā)現(xiàn),該體系是通過高選擇地(近100%)斷裂β-O-4鍵完成木質(zhì)素解聚。

上海師范大學為唯一署名單位,20級博士生蔣花婷為第一作者,張昉教授和朱明祥副教授為共同通訊作者。本研究工作得到了國家自然科學基金委(22076122)和上海市科委(2123010504000、22ZR1480200)的資助。

原文鏈接網(wǎng)址:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202318850


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