2024年1月,上海師范大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院張昉團(tuán)隊(duì)在Angewandte Chemie International Edition在線發(fā)表題為“CsPbBr3 Quantum Dots Promoted Depolymerization of Oxidized Lignin via Photocatalytic Semi-Hydrogenation/Reduction Strategy”的研究文章。該研究首次利用鈣鈦礦量子點(diǎn)催化解聚木質(zhì)素,為解決木質(zhì)素由于自身特征(成分復(fù)雜、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定和分子尺寸較大等)難以有效利用提供了一種新策略。
碳資源是地球上最豐富的有機(jī)資源,其高效利用對(duì)社會(huì)進(jìn)步和經(jīng)濟(jì)發(fā)展至關(guān)重要,如煤點(diǎn)燃了第一次工業(yè)革命的熊熊烈火。然而,不可再生碳資源(煤、石油、天然氣等)不僅儲(chǔ)量有限,而且它們的開采,加工和利用過程加劇氣候變化,對(duì)人類健康構(gòu)成危害。因此,可再生碳資源綠色高效利用在減少碳排放和應(yīng)對(duì)氣候變化等方面具有重大意義,已成為全世界研究的熱點(diǎn)。木質(zhì)素是木質(zhì)生物質(zhì)的三大組分之一,是自然界中唯一的可提供再生性芳香基化合物的非化石類資源,約占地球碳資源總量的30%。化學(xué)催化解聚是木質(zhì)素有效利用的一條重要途徑,其中光催化在溫和條件下實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素中碳-氧和碳-碳鍵選擇性活化裂解,顯示出巨大的應(yīng)用潛力。
團(tuán)隊(duì)利用CsPbBr3量子點(diǎn)與漢斯酯協(xié)同催化模式,發(fā)展一種全新的可見光催化半加氫/還原策略,實(shí)現(xiàn)了氧化木質(zhì)素高效定向解聚至芳香化合物。在該體系中,1.0 mg CsPbBr3量子點(diǎn)可在20分鐘內(nèi)將0.10 mmol氧化木質(zhì)素模擬物以超過99%的轉(zhuǎn)化率及收率成功解聚。與已報(bào)道的銥配合物催化劑相比,該報(bào)道反應(yīng)體系的TOF值可達(dá)476 h-1,提高了17,催化劑成本減低約100。此外,該體系能夠?qū)崿F(xiàn)解聚具有真實(shí)木質(zhì)素結(jié)構(gòu)單元的模擬物、聚合物及樺木木質(zhì)素。通過研究還發(fā)現(xiàn),該體系是通過高選擇地(近100%)斷裂β-O-4鍵完成木質(zhì)素解聚。
上海師范大學(xué)為唯一署名單位,20級(jí)博士生蔣花婷為第一作者,張昉教授和朱明祥副教授為共同通訊作者。本研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委(22076122)和上海市科委(2123010504000、22ZR1480200)的資助。
原文鏈接網(wǎng)址:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202318850
聲明:化學(xué)加刊發(fā)或者轉(zhuǎn)載此文只是出于傳遞、分享更多信息之目的,并不意味認(rèn)同其觀點(diǎn)或證實(shí)其描述。若有來源標(biāo)注錯(cuò)誤或侵犯了您的合法權(quán)益,請(qǐng)作者持權(quán)屬證明與本網(wǎng)聯(lián)系,我們將及時(shí)更正、刪除,謝謝。 電話:18676881059,郵箱:gongjian@huaxuejia.cn