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作者通過將丙烯酰胺(AM)和二乙烯基苯(DVB)分散在飽和氯化鈉溶液中的十二烷基硫酸鈉(SDS)膠束進行原位聚合，一步制備了水凝膠(PAMD-NaCl)(圖1a)。外部高鹽環境抑制了水凝膠聚合過程中膠束中DVB納米液滴的尺寸，從而削弱了疏水締合并軟化了衍生的水凝膠。然而，水凝膠中的聚合物網絡在高鹽環境中均勻交聯，確保了水凝膠在超大變形過程中的結構完整性，使得制備的水凝膠結合了軟柔變形性和斷裂韌性(圖1b)。與非鹽環境下制備的水凝膠相比，高鹽水凝膠相當柔軟，但表現出優異的抗斷裂性、極高的可逆變形性和抗裂性傳播(圖1c)。同時，飽和離子使水凝膠具有理想的離子電導率(106 mS cm^?1)和抗凍性(<20 °C)。下載化學加APP到你手機，更加方便，更多收獲。

作者選擇疏水性DVB作為化學交聯劑，通過表面活性劑膠束將其引入水溶液中。含有DVB的膠束均勻分散在溶液中為水凝膠有效的能量耗散提供了均勻交聯的拓撲結構。在飽和氯化鈉環境中，水力直徑明顯減小至100 nm(圖2a)。高鹽環境會抑制DVB/SDS膠束的形成。作者通過傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)測量證實了PAMD-NaCl水凝膠的成功共聚(圖2b)。作者還用動態流變儀分析了PAMD-NaCl水凝膠的粘彈性性質(圖2c，d)。PAMD-NaCl水凝膠的儲能模量始終遠高于粘性模量，證實了PAMD-NaCl水凝膠中形成了交聯網絡。

圖片來源：ACS Nano

獲得的PAMD-NaCl水凝膠在室溫下幾乎是透明的，其可變形性很高，可以承受多種變形，包括懸掛、壓縮、切片、伸長、混合、戳和打結(圖3a)。由于飽和氯化鈉溶液的凝固點較低，PAMD-NaCl水凝膠在-20 ℃冷凍24 h后仍保留多種變形能力(圖3b)。氯化鈉會與游離水形成強烈的水化作用，從而保證了PAMD-NaCl水凝膠的防凍性能。此外，PAMD-NaCl水凝膠在銅、乳膠、鋼、玻璃、皮膚、巖石、樹葉、木材、紙張和塑料等多種表面上表現出優異的粘合性能(圖3c)，非常適合柔性材料的應用和可穿戴設備。

作者通過萬能試驗機驗證了所得高鹽水凝膠的機械性能。圓柱形PAMD-NaCl水凝膠的標稱單軸壓縮應力-應變曲線如圖4a所示。PAMD-NaCl水凝膠在初始壓縮變形時非常柔軟，模量僅為380 Pa，但卻可以承受高達52 MPa的壓應力以及98%的壓縮應變。作者還進行了80%壓縮應變的循環壓縮測試(圖4b)。循環壓縮應力-應變曲線幾乎重疊，這表明PAMD-NaCl水凝膠具有良好的彈性。在水凝膠制備過程中引入飽和NaCl后，PAMD-NaCl水凝膠保留了極端的拉伸性，仍然可以拉伸至λ=102 (λ，水凝膠的拉伸長度除以初始長度)而不會斷裂(圖4c)。作者通過純剪切試驗確定了PAMD-NaCl水凝膠的斷裂韌性(G)(圖4d)，計算出PAMD-NaCl水凝膠在λ = 102時的G值約為134 kJ m^?2，比已報道的具有極端機械性能的水凝膠高出幾個數量級。作者還通過循環拉伸試驗來研究PAMD-NaCl水凝膠的變形過程(圖4e)。恢復間隔為60 s的PAMD-NaCl水凝膠的循環應力-應變曲線幾乎重合，表明了PAMD-NaCl水凝膠強大的自我恢復能力，這使得PAMD-NaCl水凝膠能夠在柔性和可穿戴電子應用的施加壓力下實現快速響應和恢復。

圖片來源：ACS Nano

PAMD-NaCl水凝膠的偏光顯微鏡(POM)觀察也可用于進一步檢測變形過程中聚合物網絡的變化。如圖5a、b所示，拉伸至λ=3和λ=8的PAMD-NaCl水凝膠在 POM觀察下顯示樣品旋轉時沒有亮度變化。這一結果證實，盡管水凝膠發生變形，PAMD-NaCl水凝膠中的PAM網絡仍處于各向同性狀態。因此，PAMD-NaCl 水凝膠的初始變形應由PAMD-NaCl水凝膠中疏水域的解離主導。一旦進一步拉伸，在POM觀察下，樣品每次旋轉45°時，PAMD-NaCl水凝膠都會觀察到明顯的周期性亮度變化(圖 5c，d)。該結果表明，PAMD-NaCl水凝膠中的聚合物網絡在較高的λ值下變得各向異性，這證實了PAM鏈沿拉伸方向逐漸排列。一旦張力釋放，POM觀察下水凝膠的周期性亮度變化就消失了(圖5e)，這表明PAMD-NaCl水凝膠中的PAM網絡迅速轉變回纏結狀態。

圖片來源：ACS Nano

由于水凝膠中含有豐富的離子，PAMD-NaCl水凝膠在飽和NaCl的作用下表現出理想的離子電導率(106 mS cm^?1)(圖6a)。PAMD-NaCl水凝膠的離子電導率與彎曲角度無關，并且在90° 400次連續彎曲循環后保持穩定(圖 6b)。所獲得的PAMD-NaCl水凝膠的離子電導率與溫度的函數關系如圖6c所示。由于PAMD-NaCl水凝膠良好的防凍性能，離子電導率僅從106 mS cm^?1(25 °C)略有下降至99 mS cm^?1 (?30 °C)。然而，PAMD-NaCl 水凝膠的離子電導率在接近冰點的溫度下急劇下降。作者測量了PAMD-NaCl水凝膠傳感器的響應時間和恢復時間分別約為104毫秒和116毫秒，對于感測各種應變來說足夠準確(圖 6d)。如圖6e-g所示，PAMD-NaCl水凝膠的阻力在拉伸、壓縮、推力、彎曲和扭曲等多次變形過程中發生明顯變化。當變形恢復時，PAMD-NaCl水凝膠的電阻可逆地恢復。由于其柔軟的柔韌性，PAMD-NaCl水凝膠表現出高靈敏度，可用于感測微小振動，例如吹動水凝膠表面或敲擊基底(圖6h)。同時，PAMD-NaCl水凝膠由于其良好的防凍性能，表現出可靠的信號響應，可檢測-20 °C下的多次變形。PAMD-NaCl水凝膠還表現出強大的抗疲勞和抗裂紋傳播性能(圖6i)，以確保長期應用的信號穩定性。PAMD-NaCl水凝膠由于具有超高的拉伸性，可以作為大型應變傳感器，并在從λ=1到λ=102的高振幅循環變形中表現出高應變靈敏度(圖6k)。此外，PAMD-NaCl水凝膠仍然可以用于傳感超大變形，并且PAMD-NaCl水凝膠的傳感性能在接下來的加載-卸載過程中變化很小(圖6l)。這些結果表明，無論結構損傷如何，PAMD-NaCl水凝膠都可以作為有效的應變傳感器。

圖片來源：ACS Nano

作者將PAMD-NaCl水凝膠直接附著在額頭、手指、手腕、膝蓋和腳踝等不同位置，以監測人體的多種運動，如表情變化、手指彎曲等(圖7a)。基于軟順應性特征，PAMD-NaCl水凝膠即使對微小的運動也高度敏感，可用于檢測輕微的振動，例如吞咽、咳嗽、喉嚨處的聲音和手腕處的脈搏(圖7b-d)。由于良好的防凍性能，PAMD-NaCl水凝膠傳感器即使在低溫(?20 °C)下也能保持高靈敏度和可靠的響應。