光酶催化正成為合成化學領域的研究熱點之一,在多種不對稱自由基反應尤其是碳-碳鍵構建方面展現出其獨有的優勢,為多種手性功能分子的合成提供了新的思路。現有光酶催化體系中一般需要輔酶循環系統以及額外的還原犧牲試劑,這無疑增加了化學反應的成本。從綠色合成角度而言,發展氧化-還原中性的反應體系具有廣闊的應用前景。
中國科學院天津工業生物技術研究所朱敦明研究員、吳洽慶研究員帶領的生物催化與綠色化工研究團隊利用現有酶庫資源建立了氧化-還原中性的光酶催化體系,通過使用有機光敏劑曙紅Y(eosin Y)和來源于Ralstonia sp.細菌的脫氫酶RasADH組合,實現了N-芳基甘氨酸和醛之間的自由基碳-碳偶聯反應,高效、高立體選擇性地構建了一系列1,2氨基醇產物。該反應體系無需額外添加輔酶循環體系和還原犧牲試劑,相關機理研究實驗表明該反應經歷了串聯的脫羧自由基偶聯和去對稱化過程。本工作為探索新的自由基偶聯反應及生物活性分子的合成提供了新的思路。
該工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、博士后基金、“一帶一路”博后基金及天津市合成生物技術創新能力提升行動的支持。相關研究成果已經發表在JACS Au上,天津工業生物所博士后劉以銀為論文第一作者,朱敦明研究員、吳洽慶研究員和馮進輝研究員為論文的共同通訊作者。
文章鏈接 :https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacsau.3c00366
光酶催化合成手性氨基醇
聲明:化學加刊發或者轉載此文只是出于傳遞、分享更多信息之目的,并不意味認同其觀點或證實其描述。若有來源標注錯誤或侵犯了您的合法權益,請作者持權屬證明與本網聯系,我們將及時更正、刪除,謝謝。 電話:18676881059,郵箱:gongjian@huaxuejia.cn