鋰金屬電池能量密度高,但金屬鋰存在熱力學不穩定,與傳統有機液態電解質會發生持續的副反應,造成電池循環壽命差、庫倫效率低。此外,有機液態電解質易揮發、易燃等問題使得鋰金屬電池存在較大的安全隱患。固態電解質能較好的解決這些瓶頸問題,但固態電解質和電極之間的固-固界面接觸差,限制了其實際應用。基于此,華南師范大學化學學院鄭奇峰教授團隊借鑒有機液態電解質中“弱溶劑化”作用的概念,通過弱溶劑化的1,3-二氧六環(DOX)單體開環聚合,原位聚合制備了聚-1,3-二氧六環(P-DOX)電解質(圖1)。其延長的烷基鏈降低了HOMO能級,使得P-DOX展示出非常優異的氧化穩定性(> 4.7 V),此外,延長的烷基鏈也削弱了分子的溶劑化能力,這不僅使P-DOX具有更高的鋰離子遷移數(0.75),而且有助于形成高度堅固且鋰離子傳導性好的富含無機物的SEI膜。因此顯著提升了聚合物電解質與鋰金屬之間的界面兼容性,使得鋰的沉積形貌非常致密且光滑,并且獲得了超過1300小時的優異鋰沉積/剝離穩定性。

得益于上述優點,P-DOX固態電解質在包括NMC111、NMC811和LiCoO2在內的各類高電壓正極材料的電池中,在4.5 V的高截止電壓下,均展示出非常優異的循環穩定性(圖2)。此外,其制備方法與商業化電池的組裝和制造工藝相同,因此具有很好的商業化前景。該研究表明,通過調控單體分子的結構可以有效提高聚合電解質的氧化穩定性和鋰金屬兼容性,為高比能鋰電池用聚合物電解質的設計提供了新思路。論文的主要通訊作者鄭奇峰教授是華南師范大學2019年引進的青年拔尖人才,先后入選廣東省杰出青年基金、國家高層次青年人才等項目,現為廣東省工程中心主任,廣東省高校-企業聯合研究生培養示范基地負責人,教育部工程中心主任助理。長期從事電化學儲能材料方面的研究,主要研究方向為二次電池用電解質材料的開發,以匹配電池高能量密度與高安全性的發展需求。近年來以第一/通訊作者在Nat. Energy, Angew. Chem. Int. Ed., Energy Environ. Sci., Nano Lett., ACS Energy Lett.等化學和能源領域的知名期刊上發表論文40余篇。主持國家、省部級等重要科研項目10余項。承擔多家企業的技術委托項目,通過產學研合作,服務廣東乃至全國的新能源企業,為提升電池能量密度、壽命及安全性提供技術解決方案。論文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/ee/d3ee02797j/unauth