在溫和條件下，光催化甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品是利用天然氣和可再生能源的有前途的方法。近年來，使用分子氧作為氧化劑的光催化甲烷氧化反應(yīng)引起了廣泛關(guān)注，因為它在熱力學(xué)上是有利的，并且可以生成各種活性氧物種，從而將甲烷轉(zhuǎn)化為許多附加值產(chǎn)品，如甲醇、甲醛、乙烷和乙烯。
近日，國家納米科學(xué)中心唐智勇研究員、范曉宇博士在Nano Research上發(fā)表題為“Recent advances on aerobic photocatalytic methane conversion under mild conditions”的綜述性文章（圖1）。在本綜述中，我們將有氧光催化甲烷轉(zhuǎn)化分類為有氧光催化甲烷部分氧化（APPOM）和有氧光催化甲烷偶聯(lián)（APCM）。我們特別介紹了這些轉(zhuǎn)化反應(yīng)中氧氣活化和甲烷反應(yīng)的機(jī)理。最后，我們對當(dāng)前有氧光催化甲烷轉(zhuǎn)化面臨的挑戰(zhàn)和未來的研究方向進(jìn)行了展望。
圖1. 溫和條件下光催化甲烷有氧轉(zhuǎn)化甲烷(CH4)是一種儲量豐富且價格低廉的化石燃料，但是大部分CH4儲存于偏遠(yuǎn)地區(qū)，而CH4的長途運(yùn)輸是一個非常昂貴的過程，運(yùn)輸過程中的泄漏可能會造成各種環(huán)境問題。因此，開發(fā)將CH4轉(zhuǎn)化為可運(yùn)輸和高附加值化學(xué)品技術(shù)引起了研究人員的興趣。然而，穩(wěn)定的四面體結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定的C-H鍵（鍵能為439.3 kJ mol-1）使得CH4活化非常困難，CH4轉(zhuǎn)化被認(rèn)為是化學(xué)中的“圣杯”。在工業(yè)中，CH4主要通過蒸汽-甲烷重整(SMR)和費(fèi)托合成(FTS)等間接過程轉(zhuǎn)化為化學(xué)品，但通常在700-1000 ℃的高溫下運(yùn)行，如此高的溫度和復(fù)雜的流程導(dǎo)致巨大的能源消耗。研究人員期望在相對較低的溫度下直接將CH4轉(zhuǎn)化為化學(xué)品。一般來說，引入H2O2或O2等氧化劑有利于克服熱力學(xué)障礙，提高CH4的轉(zhuǎn)化率。然而，H2O2比含氧產(chǎn)物更昂貴。首選便宜和更容易獲得的O2作為氧化劑，但由于不可控的O2活化過程和熱催化過程中不可避免的產(chǎn)物過度氧化，僅使用O2選擇性地直接將CH4轉(zhuǎn)化為含氧化合物很難實現(xiàn)。研究表明，熱催化直接轉(zhuǎn)化CH4的工業(yè)應(yīng)用仍然受到反應(yīng)條件苛刻、氧化劑昂貴、產(chǎn)率低和選擇性低等問題的阻礙。光催化可以將可再生太陽能轉(zhuǎn)移到高能載體上，并在溫和的條件下驅(qū)動選擇性CH4轉(zhuǎn)化，從而避免過度氧化，提高催化劑的穩(wěn)定性。特別是，對于有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化，已經(jīng)報道了許多令人印象深刻的結(jié)果。這些結(jié)果主要由于有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的熱力學(xué)有利的特性以及O2還原產(chǎn)生的一系列活性氧(ROS)的存在。這些ROS有利于CH4的活化和產(chǎn)物的形成。因此，迫切需要總結(jié)有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的研究進(jìn)展。在本綜述中，我們總結(jié)了對于有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的理解，包括氧氣活化機(jī)制和CH4轉(zhuǎn)化途徑，以及用于有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的原位表征技術(shù)。隨后，根據(jù)產(chǎn)品類型，我們將有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化分類為有氧光催化CH4部分氧化（APPOM）和有氧光催化CH4偶聯(lián)（APCM）。然后，我們描述了有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的最新進(jìn)展，旨在為高效催化劑的設(shè)計和反應(yīng)機(jī)制的理解提供靈感。最后，我們展望未來研究的方向。2.1 有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的反應(yīng)途徑在有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化中，當(dāng)光照射到具有大于能帶間隙的能量的光催化劑上時，導(dǎo)帶（CB）中的電子被激發(fā)到價帶（VB）中，同時留下空穴。隨后，遷移到催化劑表面的電子和空穴會根據(jù)反應(yīng)電位發(fā)生相應(yīng)的氧化還原反應(yīng)。如圖2(a)所示，空穴可以裂解CH4的C-H鍵，形成?CH3（?CH3/CH4 = 2.06 V vs. NHE，正常氫電極），并將H2O氧化成?OH（?OH/H2O = 2.38 V vs. NHE）在水溶液中。與此同時，電子可以還原H+為H2（2H+/H2 = 0 V vs. NHE）。更重要的是，O2很容易與電子反應(yīng)，形成O2?（O2/O2? = -0.33 V vs. NHE），過氧化氫自由基（?OOH）（O2/?OOH = -0.046 V vs. NHE），H2O2（O2, 2H+/H2O2 = 0.695 V vs. NHE），或?OH（H2O2, H+/?OH = 1.14 V vs. NHE）。接下來，通過自由基反應(yīng)途徑或表面反應(yīng)（如圖2(b)所示），會生成各種氧化物（CH3OOH、CH3OH、甲醛、甲酸和乙醇）、CO和C2H6。圖2. 有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的反應(yīng)途徑。在有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化中，涉及多種自由基和表面反應(yīng)中間體。因此，可以通過多種表征技術(shù)來繪制完整的反應(yīng)途徑，如原位反射紅外傅立葉變換光譜（DRIFTS），原位電子自旋共振（ESR），原位X射線光電子能譜（XPS），CH4程序升溫脫附（TPD），O2 TPD和自由基捕獲實驗等。由于與CH4吸附和活化相關(guān)的上述表征方法已在我們之前的綜述中介紹，因此在這里我們重點(diǎn)關(guān)注O2吸附和活化的表征技術(shù)。此外，同位素實驗可以用于證明產(chǎn)品中氧元素來源。O2 TPD用于研究催化劑的O2吸附能力。簡而言之，在O2吸附在催化劑表面后，催化劑在惰性氣體的攜帶下以線性速率加熱。來自表面脫附氣體的信號通過下游熱導(dǎo)率檢測器（TCD）進(jìn)行監(jiān)測。脫附峰的數(shù)量、峰溫度和峰面積分別反映了吸附類型、吸附強(qiáng)度和吸附量。需要注意的是，O2 TPD不能提供有關(guān)特定O2吸附構(gòu)型的信息，這可以由原位DRIFTS來補(bǔ)充。例如，通過低溫DRIFTS可以區(qū)分O2吸附構(gòu)型，其中1088和968 cm?1處的峰分別對應(yīng)于端式和橋式O2吸附構(gòu)型的振動（如圖3(a)所示）。一旦O2被吸附和活化，可能會形成各種自由基。原位ESR是檢測光照下產(chǎn)生的自由基的最強(qiáng)大方法。在氣固體系統(tǒng)中，吸附在光催化劑表面的O2充當(dāng)強(qiáng)電子受體，形成O2?。在氣固體液體系統(tǒng)中，使用自由基捕獲劑5,5-二甲基-1-吡咯烯-N-氧化物（DMPO），形成并通過ESR檢測穩(wěn)定的DMPO-OOH和DMPO-OH加合物。18O同位素實驗是澄清產(chǎn)品中氧的來源并推斷反應(yīng)途徑的重要方法。反應(yīng)使用18O標(biāo)記的反應(yīng)物或光催化劑進(jìn)行后，產(chǎn)品通過氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用（GC-MS）進(jìn)行分析。
與CH4的完全氧化不同，APPOM可能獲得具有中間氧化狀態(tài)的附加值氧化物（如CH3OH、HCHO、HCOOH、CO等），而不是低價值的溫室氣體CO2。有可用的O2作為氧化劑可以提高CH4轉(zhuǎn)化的環(huán)境兼容性和原子經(jīng)濟(jì)性，而且將O2還原與CH4氧化相結(jié)合使反應(yīng)在熱力學(xué)上有利。需要指出的是，O2活化通常受到遲緩的動力學(xué)和從O2活化中生成的多樣性活性氧物種對氧化物產(chǎn)品選擇性的控制提出了巨大挑戰(zhàn)。同時，產(chǎn)品中的C-H鍵比CH4中更活躍，導(dǎo)致不可避免的過氧化為CO2。因此，O2還原的遲緩動力學(xué)和氧化物產(chǎn)品的過氧化是APPOM中需要克服的兩個障礙。基于反應(yīng)系統(tǒng)中存在的不同相，APPOM可以分為氣固體和氣液固體系統(tǒng)。在氣固體系統(tǒng)中，光誘導(dǎo)的O-被視為活性物種來活化CH4。1988年，Gr?tzel的研究團(tuán)隊首次利用TiO2負(fù)載的鉬氧化物（TiO2/MoO3）作為光催化劑將CH4轉(zhuǎn)化為CO。隨后，一些研究采用基于鉬和釩的光催化劑，以在升溫條件下選擇性催化CH4生成CH3OH。然而，該催化劑容易被失活，CH3OH產(chǎn)量非常低。氣固體系統(tǒng)中產(chǎn)物的解吸附也是一個關(guān)鍵問題。需要相對較高的溫度來輔助CH3OH的解吸附，這極大地限制了產(chǎn)量的增加，容易導(dǎo)致過氧化反應(yīng)的發(fā)生。因此，氣固體系統(tǒng)中的APPOM不適用于液體氧化物（如CH3OH或HCHO）的形成。氣固體系統(tǒng)更適合選擇性生成CO等氣態(tài)部分氧化產(chǎn)物。設(shè)計具有高光生電荷分離能力的復(fù)合催化劑來控制CH4和O2的活化是實現(xiàn)高效穩(wěn)定CO生成的關(guān)鍵。與已經(jīng)研究幾十年的氣固體系統(tǒng)不同，氣液固體系統(tǒng)在APPOM中的應(yīng)用于2019年出現(xiàn)。此后，過去幾年中已發(fā)表了大量高質(zhì)量的研究。典型地，APPOM系統(tǒng)中存在的溶劑H2O有助于及時從催化劑表面去除部分氧化產(chǎn)物，從而防止過氧化并提高反應(yīng)的選擇性。此外，H2O可以充當(dāng)ROS的來源，在CH4活化和氧化產(chǎn)物形成中發(fā)揮重要作用。此外，在H2O存在的情況下，O2還原的電位會發(fā)生改變，使O2更容易活化成ROS。然而，引入H2O無疑增加了反應(yīng)系統(tǒng)的復(fù)雜性。水溶液中的分子間相互作用比氣固體系統(tǒng)復(fù)雜，導(dǎo)致不同的表面性質(zhì)和化學(xué)行為。如前所述，O2和H2O都可以被活化為ROS。在氣液固體系統(tǒng)中確定ROS的來源需要更多基于實驗和表征的驗證。同時，在水溶液中對O2的活化通常會導(dǎo)致多樣化的化學(xué)物種。為了使其更易理解，我們將文獻(xiàn)分為以下四個類別（O2?、?OOH、?OH和晶格氧）。與氣固體系統(tǒng)類似，氣液固體系統(tǒng)中的O2也被激活為超氧自由基陰離子（O2?）。一般來說，光生電子主導(dǎo)O2的還原，而光生空穴氧化CH4生成?CH3和H2O生成?OH（圖4(a)）。然后，O2?與?CH3和H+反應(yīng)形成CH3OOH。CH3OH的形成來源于?CH3和?OH的偶聯(lián)或CH3OOH的還原。然后，CH3OH經(jīng)歷連續(xù)的氧化途徑，導(dǎo)致產(chǎn)生HCHO、HCOOH和CO2。過氧羥基自由基（?OOH），作為O2?的共軛酸，也是O2活化的可能產(chǎn)物。在許多研究中，?OOH被認(rèn)為是在水溶液中O2還原產(chǎn)生的主要ROS [13, 33]。有兩種主流的反應(yīng)機(jī)制。一種機(jī)制認(rèn)為CH4是由光生空穴激活的（圖5(a)中的機(jī)制1）。另一種觀點(diǎn)認(rèn)為?OH，起源于H2O氧化，負(fù)責(zé)CH4的激活（圖5(a)中的機(jī)制2）。這兩種機(jī)制的其余部分是相同的：?CH3和?OOH的偶聯(lián)導(dǎo)致CH3OOH的形成；CH3OH是通過還原CH3OOH或?CH3和?OH的偶聯(lián)產(chǎn)生的；而HCHO的形成是由于CH3OOH的分解和CH3OH的氧化。圖5. 將O2活化為?OOH機(jī)理的示意圖。在氣液固體系統(tǒng)中，?OH對于APPOM是一個重要的自由基，因為它可以參與（1）CH4的激活，（2）CH3OH的生成，以及（3）中間產(chǎn)物的氧化。盡管具有這些作用，過多的?OH不可避免地會導(dǎo)致氧化物產(chǎn)品的過度氧化。除了對H2O的氧化之外，O2的還原是產(chǎn)生?OH的可行途徑。因此，將O2激活為?OH將促進(jìn)CH4的轉(zhuǎn)化和產(chǎn)物的形成（圖6）。至于金屬氧化物半導(dǎo)體而言，空穴在被激發(fā)后會定位在O2?上形成O?。大多數(shù)情況下，O?能夠直接提取CH4的氫原子以產(chǎn)生?CH3，然后通過自由基反應(yīng)形成各種產(chǎn)物。在某些情況下，O?不僅激活CH4，還參與產(chǎn)物的形成，據(jù)報道這是選擇性生成CH3OH或HCHO的有效途徑。在產(chǎn)物解吸附后，光催化劑表面上的氧空位可以通過O2進(jìn)行補(bǔ)充以維持其穩(wěn)定性（圖7）。圖7. O2補(bǔ)充消耗的晶格氧機(jī)理的示意圖。光催化的CH4偶聯(lián)反應(yīng)引起了廣泛關(guān)注，因為通過NOCM或OCM反應(yīng)可以獲得有用的C2+產(chǎn)物（如C2H6和C2H4）。通常，與NOCM相比，光催化的OCM更有望在氧氣存在條件下穩(wěn)定的生成C2+產(chǎn)物，因為該反應(yīng)在熱力學(xué)上是自發(fā)的，并且在氣相條件下催化劑不會發(fā)生碳積聚。不幸的是，由O2還原產(chǎn)生的ROS容易導(dǎo)致過氧化產(chǎn)物的形成，從而降低了C2+產(chǎn)物的選擇性。因此，平衡偶聯(lián)和過氧化是實現(xiàn)高效OCM的關(guān)鍵。作為選擇性生成C2+產(chǎn)物的替代方法，近年來已開發(fā)了光化學(xué)環(huán)策略，這是一個分步過程，包括無氧反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器。在本節(jié)中，將討論光催化OCM和光化學(xué)環(huán)的最新進(jìn)展。在典型的光催化OCM系統(tǒng)中，光生空穴具有將CH4氧化成不穩(wěn)定的?CH3中間體的能力，而光生電子則被O2捕獲形成O2?。兩個?CH3的偶聯(lián)導(dǎo)致C2H6的產(chǎn)生。如果C2H6進(jìn)一步脫氫，將形成C2H4。值得注意的是，O2?可以與H+結(jié)合形成H2O，或者與?CH3反應(yīng)形成CO2。早期使用原始的半導(dǎo)體光催化劑，如TiO2和ZnO，顯示出較差的C2+產(chǎn)物選擇性，因為過多的氧化能力和缺乏C-C偶聯(lián)活性位點(diǎn)導(dǎo)致不可避免的氧化反應(yīng)，生成了HCHO、CO和CO2。負(fù)載金屬納米顆粒作為一種提高C2+產(chǎn)物收率和選擇性的有效方法已被廣泛采用，Au/ZnO等催化體系被開發(fā)，相應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理也被研究（圖8）。以上所有的例子都是在分批反應(yīng)器中進(jìn)行的，由于較長的停留時間，幾乎無法避免過度氧化產(chǎn)物的生成。此外，使用分批反應(yīng)器進(jìn)行生產(chǎn)也很難進(jìn)行規(guī)模化。相反，流動反應(yīng)器克服了分批反應(yīng)器的缺點(diǎn)，提高了對C2+產(chǎn)物的生產(chǎn)率和選擇性。隨后以Pt-CuOx/TiO2和Au-ZnO/TiO2作為光催化劑的流動體系被開發(fā)，C2H6 產(chǎn)生速率達(dá)到 5000 μmol·g?1·h?1同時選擇性為90%。反應(yīng)壓力作為氣相反應(yīng)中的一個重要因素，可以調(diào)節(jié)光催化OCM的性能。加壓流反應(yīng)器的使用增強(qiáng)了反應(yīng)物和產(chǎn)物的傳質(zhì)，提高了CH4轉(zhuǎn)化率和C2+產(chǎn)物的選擇性。基于上述結(jié)果，反應(yīng)系統(tǒng)和光催化劑在光催化OCM性能中都起著重要作用。在反應(yīng)系統(tǒng)方面，O2/CH4比例和流速強(qiáng)烈影響CH4的轉(zhuǎn)化和C2+選擇性。同時，選擇適合的反應(yīng)器和反應(yīng)壓力也至關(guān)重要。從催化劑的角度來看，高效的載體分離能力是光催化的基礎(chǔ)。引入具有溫和CH4氧化能力和有效O2還原能力的活性位點(diǎn)有助于提高光催化活性并減少副反應(yīng)。然而，C2H4和C3+產(chǎn)物的產(chǎn)率相當(dāng)?shù)停业讓訖C(jī)制尚未完全揭示。因此，有必要開發(fā)新型光催化劑來調(diào)控CH4激活和含碳中間體轉(zhuǎn)化的過程。光化學(xué)循環(huán)過程包括無氧CH4轉(zhuǎn)化和分離的光催化劑再生（圖9(a)）。首先，在無氧條件下有選擇性地生成C2+產(chǎn)物，以有效抑制過度氧化的發(fā)生。然后，在分開的有氧環(huán)境中再生催化劑，以保持穩(wěn)定性。因此，光催化循環(huán)策略結(jié)合了NOCM高C2+選擇性的優(yōu)點(diǎn)和OCM高催化劑穩(wěn)定性的優(yōu)勢，以實現(xiàn)多碳產(chǎn)物的選擇性生成。這一策略已成功應(yīng)用于許多光催化系統(tǒng)，并取得了許多有價值的成果。目前報道的光化學(xué)循環(huán)策略都是在封閉系統(tǒng)中進(jìn)行的，未解決無氧反應(yīng)器和空氣反應(yīng)器之間的連接問題。因此，未來將深化光催化循環(huán)策略在光催化CH4轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用，包括開發(fā)高效的光催化劑和反應(yīng)器設(shè)計，特別是針對流動反應(yīng)系統(tǒng)。有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化為高附加值的燃料和化學(xué)品（如C2+烴和氧化物）已經(jīng)引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。氧氣被認(rèn)為是工業(yè)過程的最佳氧化劑，引入氧氣不僅使CH4轉(zhuǎn)化反應(yīng)在熱力學(xué)上有利，還引發(fā)了多種活性氧種的生成。這些氧物種在CH4的活化和隨后的產(chǎn)物形成中起著關(guān)鍵作用。同時，有氧環(huán)境有助于保持催化劑的穩(wěn)定性。本綜述提供了有關(guān)有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的發(fā)展概況，重點(diǎn)關(guān)注了O2的活化和反應(yīng)途徑。首先，討論了有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的一般反應(yīng)路徑以及表征方法。接下來，詳細(xì)介紹了APPOM和APCM的最新進(jìn)展。盡管在有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化中取得了顯著的結(jié)果，但在其實際應(yīng)用之前仍然需要解決許多挑戰(zhàn)。5.1 控制單一目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性盡管已經(jīng)開發(fā)了各種方法來抑制CH4氧化為CO2，但通常由于不受控制的連續(xù)CH4脫氫反應(yīng)，通常會獲得混合的氧化物或烴類產(chǎn)物。對于APPOM反應(yīng)，由于反應(yīng)系統(tǒng)中存在豐富的活性氧種和各種產(chǎn)物形成途徑，因此控制反應(yīng)系統(tǒng)中形成的自由基的類型和各種含碳中間體在催化劑表面上的吸附是關(guān)鍵。對于APCM反應(yīng)，表面偶聯(lián)位點(diǎn)和脫氫位點(diǎn)的精確設(shè)計對于實現(xiàn)單一產(chǎn)物的選擇性生成至關(guān)重要。例如，由于在金表面上的強(qiáng)烈d-σ相互作用促進(jìn)了*CH3的偶聯(lián)以產(chǎn)生C2H6，而Pd具有強(qiáng)大的脫氫能力，因此這種組合有助于形成C2H4。與非選擇性自由基反應(yīng)途徑相比，表面反應(yīng)途徑更有希望實現(xiàn)高選擇性的單一產(chǎn)物。因此，迫切需要設(shè)計新的光催化劑并探索新的機(jī)制，以實現(xiàn)有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化中目標(biāo)產(chǎn)物的有選擇性生成。5.2 合理設(shè)計反應(yīng)系統(tǒng)除了催化劑的設(shè)計，有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化的性能還強(qiáng)烈依賴于反應(yīng)條件，包括反應(yīng)器、反應(yīng)壓力、溫度、光源、反應(yīng)時間等。研究人員應(yīng)更加關(guān)注根據(jù)反應(yīng)特性尋找合適的反應(yīng)器，并優(yōu)化反應(yīng)條件以實現(xiàn)最佳的催化性能。5.3 將CH4轉(zhuǎn)化為更高附加值的多碳產(chǎn)物目前，大多數(shù)有氧光催化CH4轉(zhuǎn)化反應(yīng)都導(dǎo)致了C1氧化物或C2H6的產(chǎn)生。有選擇性地將CH4轉(zhuǎn)化為C2+氧化物（如C2H5OH或CH3COOH）、C2H4和C3+烴類的報道很少，報道的產(chǎn)量仍然非常低。氧化和偶聯(lián)的競爭反應(yīng)阻礙了多碳產(chǎn)物的形成。因此，創(chuàng)建具有活化CH4、促進(jìn)中間體偶聯(lián)和防止過氧化的多功能催化劑是至關(guān)重要的。同時，多碳產(chǎn)物的生成代表了更復(fù)雜的反應(yīng)途徑，這需要開發(fā)各種原位表征。范曉宇，國家納米科學(xué)中心特別研究助理，在站博士后，合作導(dǎo)師唐智勇研究員，主持國家自然科學(xué)基金青年項目。范曉宇博士研究方向主要是納米材料的合成及其在能源與環(huán)境領(lǐng)域的應(yīng)用，迄今，發(fā)表SCI論文7余篇。唐智勇，國家納米科學(xué)中心研究員，博士生導(dǎo)師，科技部973（納米重大研究計劃）首席科學(xué)家，國家自然科學(xué)基金委杰出青年基金獲得者，中國科學(xué)院“百人計劃”入選者。曾獲“Scopus尋找青年科學(xué)之星”材料科學(xué)青年科學(xué)之星成就獎、英國皇家化學(xué)會無機(jī)化學(xué)前沿杰出青年科學(xué)家獎、英國皇家化學(xué)會編委獎、第八屆中國化學(xué)會-巴斯夫公司青年知識創(chuàng)新獎，并入選科技部中青年科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、第二批國家“萬人計劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、英國皇家化學(xué)會會士。唐智勇課題組研究工作主要集中于功能無機(jī)納米粒子組裝體的設(shè)計、構(gòu)筑、功能調(diào)控及其在能源、催化中的應(yīng)用研究，已在Nature、Science、Nat. Mater.、Nat. Nanotech.、Nat. Chem.、Nat. Energy、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等國際頂尖刊物上發(fā)表論文200余篇，總引用次數(shù)超過37000次。文獻(xiàn)詳情：
Jiang, Y.; Li, S.; Fan, X.; Tang, Z., Recent advances on aerobic photocatalytic methane conversion under mild conditions. Nano Research 2023
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