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光催化二氧化碳還原技術在應對氣候變化、能源可持續利用和環境保護方面具有重要意義和潛在應用前景?？梢岳锰柲軐⑦^剩的二氧化碳轉化為高附加值化學品，如合成氣、甲烷、甲酸等。有助于減少對有限的化石燃料資源的依賴。

圖1 金屬Salen基共價有機框架材料制備路線示意圖

金屬salen基共價有機框架材料（以下簡稱M(Salen)-COFs）能夠將分子催化劑異相化構筑在COFs明確的框架結構中，在異相催化領域引起了廣泛關注。然而，它們在CO₂光催化方面的應用研究仍很少。此外，開發具有良好結晶性M(Salen)-COFs的簡易制備方法仍然具有挑戰。為了解決這一問題，鄧偉僑教授研究團隊通過一步合成策略成功制備了一系列具備優異結晶性能的M(Salen)-COFs材料。這種策略無需真空抽空即可獲得具有可控單核和雙核金屬位點的M(Salen)-COFs，金屬以單原子形式高度分散，且可實現克級制備。M(Salen)-COFs表現出良好的光催化還原CO₂制備合成氣的能力。對催化劑的合成方法、金屬種類、金屬配位環境和配體種類等對光催化CO₂還原活性的影響進行了探究。通過一步合成獲得的M(Salen)-COFs展現出比傳統兩步合成更高的結晶度和催化活性。特別是，含有Co(salen)和三嗪基團的Co(Salen)-COF實現了速率高達19.7 mmolg^?1h^?1的合成氣產量（11:8 H₂/CO）。這項研究提供了一種簡便、產量高且結晶性好的M(Salen)-COFs制備策略，并為高效光催化劑的構效關系研究和設計原則提供了參考依據。

圖2 光催化二氧化碳轉化制備合成氣

本研究工作得到了國家重點研發計劃項目、國家自然科學基金、山東省自然科學基金和山東大學未來學者計劃項目的資助。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-42757-7