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　熱固性聚合物是高分子鏈通過共價交聯形成的聚合物網絡，具有良好的穩定性和機械性能，但不溶不熔，難以回收再利用。動態共價鍵是一類能在外界刺激下發生可逆斷裂或交換的共價鍵，聚合物網絡中引入動態共價鍵，既可保留網絡結構優異性能，又可利用其動態性實現再成型復用，為高分子材料的循環利用提供有效途徑。 

　　在國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支持下，化學所高分子物理與化學實驗室趙寧課題組在新型動態共價鍵研究方面取得一系列重要進展，發展了無催化劑參與的異氰酸酯可逆化學反應，獲得了性能優異的動態聚氨酯和聚脲(JACS, 2017, 139, 8678；Nat. Commun., 2019, 10, 4753)；基于氨丙基倍半硅氧烷可逆水解縮合反應，獲得了兼具動態性與高力學性能的聚倍半硅氧烷(JACS, 2022, 144, 1, 436)；通過強弱動態鍵協同效應，獲得了超拉伸動態交聯聚合物(Adv. Mater., 2019, 31, 1904029)。 

　　近期，該課題組與合作者共同發展了一類基于自由基鏈反應機制、無需催化劑和額外羥基參與的酯復分解反應。研究發現，N-羥基鄰苯二甲酰亞胺的酯化物在約100 °C、無催化劑下可發生微量裂解，產生酰基自由基，進而引發鏈式交換反應；降溫后酰基自由基與氮氧自由基偶合重新生成N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯。這一過程中，酰基自由基作為活性載體引導了高效的自由基交換反應(圖1)。基于此，研究人員提出了一類新型的DAssociative交換機理，即解離引發的締合交換機理(dissociatively initiated associative),并用其設計制備了一系列交聯聚-N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯。由于N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯的裂解處于極低水平，該交聯聚合物在高溫下表現出優異的耐溶劑性和機械穩定性；重復熱壓成型4次后仍具有與原始樣品接近的機械性能(圖2)。該工作避免了傳統酯交換反應存在的催化劑毒性、相容性以及羥基副反應等問題，同時反應高效、步驟簡單，具有實際應用前景。 

　　研究成果發表于Journal of the American Chemical Society (2023, 145, 38, 20927-20935)上。論文第一作者為博士生楊是佳，通訊作者為浙江大學劉文星副研究員，深圳大學徐堅教授和化學所趙寧研究員, 表征工作得到化學所李驥堃研究員的大力支持。 

圖1. N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯化物的交換反應

圖2. 基于N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯的動態共價交聯聚合物的制備與性能