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對于給定化學反應，識別并預測具有高活性（低能壘）的優質催化材料拓撲結構是催化劑理性設計領域的關鍵科學問題之一。由于多相催化材料的結構復雜性和成分的多樣性，傳統的Br?nsted-Evans-Polanyi（BEP）線性標度關系在預測反應能壘的有效性方面存在顯著缺陷。因此，對催化劑活性位點的拓撲結構進行定量描述并開發一種迅速而準確的方法預測反應能壘具有顯著意義。

為了解決這一問題，團隊以甲烷惰性C-H鍵的低溫催化活化為應用示例，系統研究了不同類型金屬氧化物上的甲烷活化過程；創新提出了一種四維度結構描述符，并建立了基于梯度提升決策樹框架的機器學習模型，實現了催化活性中心結構特征的定量表達和C-H鍵活化能壘的預測。與傳統的BEP標度關系相比，該模型的預測準確性顯著提高，可以明確闡釋拓撲依賴的結構-反應性關系，例如解釋了金紅石型IrO2(110)具有卓越甲烷活化能力的結構基礎。同時，基于該機器學習模型和材料數據庫，研究團隊建立了自動化的催化劑高通量篩選工作流，在9095個二元和三元金屬氧化物中快速篩選出了178個具有優異結構特征的候選催化劑，并最終確定了13個C-H鍵活化能壘低于0.5 eV的催化劑，可供進一步實驗驗證。該工作也為其他化學反應優質催化劑的高通量篩選提供了方法借鑒。

化學與分子工程學院博士研究生周川和陳琛為論文共同第一作者，王海豐教授為通訊作者。該工作得到了綠色化工和工業催化國家重點實驗室、結構可控先進功能材料及其制備教育部重點實驗室、國家重點研發計劃和國家自然科學基金等項目的支持。 

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06166