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浙工大化工學(xué)院王鴻靜團(tuán)隊在《Nature Communications》上發(fā)文，助力綠色有機(jī)電催化轉(zhuǎn)化！

來源：浙江工業(yè)大學(xué)      2023-09-20
導(dǎo)讀：有機(jī)電催化轉(zhuǎn)化在常溫常壓下是由可再生電力驅(qū)動，實現(xiàn)低成本有機(jī)物可控轉(zhuǎn)化為高價值化學(xué)品的綠色合成途徑，在化學(xué)工業(yè)和有機(jī)合成領(lǐng)域具有重要的研究意義和應(yīng)用潛力。實現(xiàn)該技術(shù)的關(guān)鍵是開發(fā)高效和穩(wěn)定的電催化劑。
鑒于此，浙江工業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院王鴻靜副教授團(tuán)隊提出通過用在金屬泡沫基底上原位生長的Cu單原子配位的Rh金屬烯陣列（CuSA-Rh MAs/CF）分別作為陰極和陽極的雙功能催化劑，構(gòu)建“電化學(xué)合成苯胺耦合甲醇電氧化轉(zhuǎn)化”的綠色有機(jī)電催化體系，實現(xiàn)陰極和陽極同時生成高價值化學(xué)品并最大限度地提高能源效率。研究表明，Cu單原子與Rh本體之間的協(xié)同催化效應(yīng)和氫溢流效應(yīng)可以優(yōu)化催化反應(yīng)過程，促進(jìn)反應(yīng)物向重要中間體的穩(wěn)定快速轉(zhuǎn)化，并且加速目標(biāo)產(chǎn)物的脫附。同時，Cu單原子作為有效吸附位點可以調(diào)節(jié)吸附物在Rh位點上的競爭吸附，從而促進(jìn)電催化反應(yīng)。另一方面，超薄金屬烯陣列形成的穩(wěn)定“安全墻”結(jié)構(gòu)提供了充足的催化活性位點和豐富的層間通道。得益于這些優(yōu)勢，所制備的CuSA-Rh MAs/CF展現(xiàn)出較低的電解電壓（1.05和1.18 V）即可在耦合電解系統(tǒng)中實現(xiàn)50和100 mA?cm?2的電流密度，其陰極硝基苯轉(zhuǎn)化率/苯胺選擇性高達(dá)100%，并且陽極甲酸鹽的法拉第效率也可達(dá)到90%以上。該研究為設(shè)計應(yīng)用于高價值化學(xué)品可持續(xù)綠色電合成的單原子合金催化劑提供了一種新的思路。


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通過掃描電鏡和透射電鏡可觀察到CuSA-Rh MAs/CF是超薄二維納米片陣列結(jié)構(gòu)，原子力顯微鏡圖像顯示CuSA-Rh MAs的厚度約為1.51 nm，元素成像分析表明CuSA-Rh MAs的Rh和Cu元素均勻地分布在整個納米片上，球差校正透射電鏡圖、三維原子地形圖和同步輻射數(shù)據(jù)表明CuSA-Rh MAs/CF中的Cu以單原子的形式存在于納米片中，并且樣品中具有豐富的缺陷結(jié)構(gòu)和低晶區(qū)域。理論計算表明Cu單原子與Rh本體之間的局部電子變化所引起的協(xié)同催化效應(yīng)和氫溢流效應(yīng)，促進(jìn)了反應(yīng)物向重要中間體的快速轉(zhuǎn)化和目標(biāo)產(chǎn)物的快速脫附，從而提高了電催化反應(yīng)活性和目標(biāo)產(chǎn)物的選擇性。

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CuSA-Rh MAs/CF的結(jié)構(gòu)表征分析
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CuSA-Rh MAs/CF的陰極電化學(xué)合成

苯胺耦合陽極甲醇電氧化性能數(shù)據(jù)

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CuSA-Rh MAs/CF上電催化活性增強(qiáng)的機(jī)理分析

相關(guān)研究成果以“Atomically dispersed Cu coordinated Rh metallene arrays for simultaneously electrochemical aniline synthesis and biomass upgrading”為題于2023年9月14日發(fā)表于頂級期刊《自然通訊》（Nature Communications），論文第一作者為浙江工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院2022級博士研究生毛祺琪，通訊作者為化工學(xué)院王鴻靜副教授。研究得到了國家自然科學(xué)基金、浙江省自然科學(xué)基金和中國博士后科學(xué)基金的資助。


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基于CuSA-Rh MAs/CF的“高價值苯胺和甲酸鹽的綠色可持續(xù)電合成”示意圖


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