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北京林業(yè)大學(xué)宋國勇團(tuán)隊在C-木質(zhì)素催化降解領(lǐng)域取得新進(jìn)展
來源：北京林業(yè)大學(xué) 2023-09-18
導(dǎo)讀：近日，北京林業(yè)大學(xué)材料學(xué)院宋國勇教授團(tuán)隊在C-木質(zhì)素催化降解領(lǐng)域取得新進(jìn)展，該研究以“Organoborane-Catalysed Reductive Depolymerisation of Catechyl Lignin under Ambient Conditions”為題發(fā)表于一區(qū)top期刊《Green Chemistry》（IF=9.8）上。
鄰苯二酚作為一種重要的化學(xué)品，被廣泛應(yīng)用于化工、材料、醫(yī)藥等領(lǐng)域。目前，工業(yè)上生產(chǎn)鄰苯二酚主要依賴于石油基苯酚，存在工藝流程復(fù)雜、反應(yīng)條件苛刻、轉(zhuǎn)化效率和產(chǎn)物選擇性低等問題。因此，以自然界儲量豐富的木質(zhì)素為原料高效制備鄰苯二酚產(chǎn)品是一個非常重要的課題。2012年，研究人員在香莢蘭和仙人掌植物種皮中發(fā)現(xiàn)了一種特殊的木質(zhì)素類型（稱為C-木質(zhì)素），該木質(zhì)素是由單一的咖啡醇結(jié)構(gòu)單元通過苯并二噁烷連接鍵氧化聚合而成的線性生物高分子，被認(rèn)為是一種“理想型”的木質(zhì)素高值化原料。近年來，國內(nèi)外研究團(tuán)隊相繼報道了利用多相金屬催化劑催化轉(zhuǎn)化C-木質(zhì)素制備鄰苯二酚產(chǎn)品的研究，然而該催化體系通常需要高溫（200-250 oC）、高壓（> 3MPa）條件，存在安全隱患大、能耗高和工程可行性低等問題，難以進(jìn)行大規(guī)模應(yīng)用。圖1.多相/均相催化體系下C-木質(zhì)素制備鄰苯二酚單體示意圖基于此，本研究首次利用有機硼烷(B(C6F5)3)/三乙基硅烷(Et3SiH)體系，在常溫常壓條件下實現(xiàn)了C-木質(zhì)素高效降解制備鄰苯二酚的過程。模型化合物實驗表明，以Et3SiH為氫源，(B(C6F5)3)可以有效地切斷苯并二惡烷連接鍵中相鄰的C-O鍵，高得率、高選擇性地得到鄰苯二酚單體。該催化體系同樣適用于蓖麻種皮C-木質(zhì)素大分子的催化降解研究，在高固液比（300 mg/mL）條件下，可以得到85%的兒茶酚單體，其中丙基兒茶酚單體的選擇性高達(dá)91%，實現(xiàn)了其分離、純化。基于模型化合物反應(yīng)活性研究及理論計算（DFT）結(jié)果，本研究提出了當(dāng)前催化體系下C-木質(zhì)素降解的反應(yīng)路徑，并證明了苯并二惡烷連接鍵中C–O斷裂機制遵循SN2路徑。本研究提供了一種可持續(xù)、經(jīng)濟、環(huán)保的策略可用于從生物柴油廢料中（廢棄果殼）生產(chǎn)重要的兒茶酚化學(xué)產(chǎn)品。北京林業(yè)大學(xué)材料學(xué)院博士研究生蘇世浩為論文第一作者，王水眾博士和宋國勇教授、安徽大學(xué)羅根教授為共同通訊作者。該研究得到國家自然科學(xué)基金（22208024，22003001，22271001和31971607）、中國博士后科學(xué)基金（2022M710408）、安徽省自然科學(xué)基金（No. 2108085Y04）和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費（BLX202133）資助。文章鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/gc/d3gc02025h
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