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鋰硫電池具有卓越的理論比容量（1675 mAh g-1)、成本效益和天然豐度，已被認為是下一代儲能設備有前途的候選者。然而，由于鋰硫電池的實際能量密度有限、循環穩定性差以及安全問題，在實際中的應用面臨著嚴峻的挑戰。這主要是由于在電池充放電循環過程中產生可溶性多硫化鋰和鋰枝晶的生長引起的。多硫化鋰可以誘導形成穿梭效應，導致活性硫的損失和金屬鋰的腐蝕。此外，枝晶生長還會導致庫侖效率低，循環壽命不理想，甚至電池短路。

針對鋰硫電池中存在的枝晶生長和穿梭效應問題并結合前期研究基礎（Hong Guo*, et. al, Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202300962; Adv. Mater., 2023, 10.1002/adma.202304511；Angew. Chem. Int. Ed., 2023, 62, e202303871）。郭洪教授團隊提出了一種新的分子結構設計策略來實現雙功能共價有機框架，以制備協同功能界面。通過后修飾合成了具有強極性氰基和聚硫鏈的COF-CN-S，其中極性官能團（腈）可以通過路易斯酸堿相互作用捕獲多硫陰離子。此外，氰基的孤對電子傾向于與Li+配位，進一步加速了Li+通過可逆配位鍵的遷移。低電負性硫也能在一定程度上阻斷陰離子的傳輸。因此，COF-CN-S作為選擇性離子篩，在原子水平上同時控制陰離子和Li+的遷移，從而實現均勻的鋰沉積，減少鋰枝晶的形成。另外，COF-CN-S的S-H基團作為氧化還原中心，可以化學捕獲多硫化物，從而有效地抑制穿梭效應（圖1）。基于此，COF-CN-S功能界面賦予了鋰硫電池優異的性能，為該領域有機材料的合理設計提供了新的見解。

圖1. 共價有機框架的設計及作用機理示意圖

該研究成果得到了國家重點研發計劃，云南省新能源重大專項、國家自然科學基金面上項目、省先進能源材料國際聯合研究中心、省高校全固態離子電池重點實驗室、云天化股份有限公司及云南大學“雙一流”學科建設項目的支持。