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西安建大周軍“碳基能源綠色開發利用強基教授團隊”在低階煤清潔高效轉化及副產品蘭炭末增值利用領域取得重要進展

來源：西安建筑科技大學      2023-09-15
導讀：近日，西安建筑科技大學化學與化工學院周軍教授“碳基能源綠色開發利用強基教授團隊”在低階煤清潔高效轉化及副產品蘭炭末增值利用領域取得重要進展。研究成果以“Free-radical behaviors of co-pyrolysis of low-rank coal and different solid hydrogen-rich donors:A critical review（低階煤與不同固體“富氫”體共熱解的自由基行為：評論性綜述）”和“Gas stripping coupled with in-situ oxidation assisted microwave remediation of contaminated soil for efficient removal of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs)（氣提耦合原位氧化輔助微波修復污染土壤中多環芳烴的高效去除）”為題連續發表在化學工程領域國際權威期刊《Chemical Engineering Journal》（2023年影響因子為15.1，SCI一區TOP期刊）。兩篇論文第一完成單位均為西安建筑科技大學，化學與化工學院師資博士后吳雷為第一作者，周軍教授為通訊作者。該研究工作得到了陜西省“煤炭高效清潔轉化及增值利用創新團隊”項目支持。
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“雙碳”目標下，煤炭清潔高效利用成為撬動煤炭未來轉型發展的支點，是立足我國煤炭資源稟賦、確保能源安全的重要戰略舉措。陜西省榆林地區低階煤資源儲量豐富，具有“三高三低”特點，通過中低溫熱解生產蘭炭、煤焦油和煤氣等產品，是其高效轉化利用的最佳方式之一。然而，低階煤中較低的H/C導致常規熱解焦油產率低和質量差、煤氣中H2、CH4等有價組分產率低等問題，使得產業經濟效益受到影響。煤加氫熱解技術有利于制取高收率、高品質煤焦油和高熱值煤氣，但廉價“氫源”及其供氫機理一直是該技術降本增效的關鍵。固體“富氫”體，如生物質、廢棄塑料、油頁巖等，具有廉價、資源豐富、揮發分高和H/C比高等特點，被認為是煤加氫熱解的理想固體“氫源”。低階煤和固體“富氫”體共熱解反應遵循自由基反應機理，探明共熱解過程中兩者的自由基反應行為和協同互促作用，可闡明固體“富氫”體在共熱解過程中供氫機理，有望實現高品質油氣產物的可控生產。
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該論文從自由基角度對低階煤和固體“富氫”體共熱解過程進行綜述，分別就自由基的檢測方法和應用、共熱解過程中的自由基行為、共熱解過程中自由基行為的影響因素和自由基行為對共熱解所得產物的影響四個方面展開詳細調查分析，深度解析了低階煤和固體“富氫”體共熱解反應中自由基行為，獲得了固體“富氫”體在低階煤熱解過程中的供氫/加氫反應路徑。最后，概述了自由基行為研究所取得的成果和面臨的挑戰，提出了低階煤和固體“富氫”體共熱解研究中尚未解決的難題。
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隨著現代城市化進程的加速發展，城市老工業區搬遷后遺留的污染土壤修復問題引起格外關注，特別是多環芳烴（PAHs）污染土壤的修復。PAHs具有強烈的致癌、致畸、致突變性，并多以土壤為最終載體對生態環境和人體健康造成巨大的威脅。熱解吸技術是目前應用最為廣泛的有機污染土壤修復技術之一。然而，其在較低修復溫度下很難完全將PAHs從土壤中脫附出來，歸其原因是土壤顆粒內外存在一定的溫度差，且PAHs被吸附在土壤顆粒的深層孔隙和夾層內，導致PAHs熱解吸效率低，逸出土壤阻力大。
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微波熱解吸技術是利用土壤中極性吸波介質將微波能轉化為熱能，土壤整體被加熱到修復溫度，具有加熱均勻、處理時間短、加熱效率高等特點。但由于土壤的弱吸波性，僅靠污染土壤中PAHs等極性物質吸波升溫很難到達熱修復溫度，必須添加吸波介質來改變土壤整體的吸波性。除熱應力外，氣體沖擊“侵蝕”也可破碎土壤顆粒，將PAHs從土壤顆粒表面、深層孔隙和夾層內剝離下來，并將其夾帶逸出土壤。
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基于此，作者以低階煤中低溫干餾所得副產品蘭炭末（BC）為基體，制備了一種具有多功能的蘭炭基改良劑，采用氣體剝離（汽提）耦合原位氧化協助微波修復新策略，實現了較低修復溫度（100~300 ℃）下熱解吸對PAHs污染土壤的高效修復。該改良劑中的BC基體能較好地吸收微波能并將其轉化為熱能，使土壤整體均勻加熱。活性組分KHCO3和MnO2能夠有效剝離（汽提）吸附在深層的PAHs，并將其氧化降解，避免PAHs逸出土壤引發的二次環境污染問題，同時提高了土壤中速效鉀（鉀肥）含量。在“微波-汽提-氧化”協同作用下，吸附在土壤顆粒內外的PAHs最大脫除率達98.34%；PAHs被氧化降解為低毒性小分子有機物、CO2和H2O，有效降低了污染土壤的毒性。
吳雷博士作為師資博士后于2021年3月進入我校化學與化工學院工作，合作導師為周軍教授。入職以來，在學校和學院大力支持下，吳雷博士以第一作者在ChemicalEngineering Journal、Journalof Cleaner Production、Fuel、WasteManagement、FuelProcessing Technology、化工學報（A類期刊）等能源化工領域知名期刊累計發表學術論文11篇（SCI一區8篇，二區2篇），授權國家專利3件、軟件著作權1件。


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