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廈門大學廖洪鋼團隊在水中離子擴散及離子間相互作用的原位液相透射電鏡(TEM)研究方面取得新進展
來源:廈門大學 2023-09-15
導讀:廖洪鋼教授團隊在水中離子擴散及離子間相互作用的原位液相透射電鏡(TEM)研究方面取得新進展。相關研究成果以“Observing ion diffusion and reciprocating hopping motion in water”為題,在線發表于《科學·進展》(Science Advances, DOI: 10.1126/sciadv.adf8436)。
離子晶體溶解時,在溶劑分子的作用下,正負離子從晶體溶出進入本體溶液。溶液中離子存在形式、擴散動態以及離子間相互作用對基礎化學和應用研究有重要意義。然而,由于實驗技術的挑戰,尤其是對離子動態直接觀測研究的缺失,極大限制了對基本的離子擴散及其相互作用的深入理解。目前常用的研究手段,包括小角X射線衍射、靜態/動態光散射、介電弛豫譜等均是對時間和樣品數量的平均,無法在單體水平獲取數據信息;此外,有研究者使用(電子)顯微設備,以膠體粒子或者配體修飾的納米顆粒作為溶液中離子的模擬體系來進行研究,但這些方法研究對象尺寸過大,且不可避免地會引入其它離子(配體)及其共離子(co-ions)。鑒于此,研究團隊選擇多金屬氧酸鹽(POMs)溶液為液相離子模型體系,使用團隊發展的超薄液體池芯片原位透射電鏡技術,在單離子尺度上實時可視化追蹤研究了離子擴散及離子間相互作用。球差校正TEM清晰捕捉了水中POM離子{Mo132}結構細節,高分辨TEM模擬進一步確認了實驗結果。高時間分辨追蹤了單離子擴散動態,發現了離子獨特的往復跳躍運動(ion hopping),可能是反荷離子和水分子在局部區域形成的短程有序結構所導致。定量分析了離子間可逆配對過程,確認了其主要驅動力為反荷離子介導吸引作用。發現溶液中離子的小聚集體普遍存在,且這些聚集體進行著持續的構型轉變,其形成和構型轉變受離子結構影響。該研究工作為溶液中離子動態研究提供了新的見解。廖洪鋼教授與美國勞倫斯伯克利國家實驗室Haimei Zheng高級研究員為該論文的共同通訊作者,博士劉三貴和韓新豹為共同第一作者。孫世剛院士、譚元植教授,南方科技大學谷猛副教授對研究工作給予了指導和支持。該工作得到了國家自然科學基金項目(22288102、U22A20396、32101217、22021001、21673198、21991151、21991150、91934303)、國家重點研發計劃(2017YFA0206500)等資助。論文鏈接:https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adf8436
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