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水溶液（a）和離子液體（b）雙電層系統的可逆熱

在電極-電解液體系中，電壓的施加使得電解液離子輸運至電極表面，形成雙電層——它廣泛存在于多個領域，如超級電容器、場效應管、電容去離子等。在雙電層的形成/釋放過程中，產熱不可避免，會影響器件的性能（容量、形成速度、循環穩定性、安全性等）；并且隨著技術的發展，例如能量/功率密度的提高，將導致產熱問題變得更加嚴重。實驗研究發現充電（雙電層形成）過程中，負極的可逆熱可能是完全吸熱或者部分吸熱；而現有理論認為雙電層形成總是放熱的。理論進一步預測，放熱將隨著電解質離子濃度的增加而減少，但是實驗卻發現可逆熱對電解質濃度不敏感。因此，現有理論無法闡明雙電層可逆熱的規律，包括吸熱性、對電解質濃度和類型以及電極電位的依賴性，這些都是雙電層形成過程產熱的關鍵因素，亟需深入探究。

針對上述問題，馮光教授團隊通過工程熱物理和電化學與計算物理的多學科融合交叉，開發了能計算產熱的恒電勢分子動力學模擬方法與技術，探究了雙電層形成過程中的產熱這一典型的工程熱物理與電化學的耦合現象，剖析了在水溶液和離子液體電解質中雙電層形成的可逆熱行為。與現有理論預測的雙電層形成過程放熱不同，該工作揭示水溶液中雙電層在負極極化作用下的形成吸熱，并且對電解質濃度不敏感。此外還發現雙電層在離子液體中的形成隨極化強度的增加呈現出先吸熱后放熱的規律，且該過程與電極極化類型無關。為了理解雙電層形成的可逆熱，該工作發展了包含平動熵和轉動熵的格子氣模型與理論，構建了雙電層微觀結構與宏觀熱現象之間的量化模型。

這項工作有助于理解雙電層豐富的產熱現象，指導從熱信號中提取關于雙電層的微觀結構信息，從而有利于理解涉及雙電層領域的熱行為，如超級電容器、電池、電容去離子、低品位熱能利用和神經傳導。

本工作得到了國家自然科學基金項目和華中科技大學學術前沿青年團隊的資助以及武漢超算和華中科技大學超算平臺的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.131.096201