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AM：微腔調控策略增強TADF型單層OLED的運行穩定性

來源：化學加原創      2023-08-30
導讀：近日，德國馬克斯普朗克研究所Yungui Li教授在制備高運行穩定性的OLED方面取得新進展，相關研究成果以“Enhanced operational stability by cavity control of single-layer organic light-emitting diodes based on thermally activated delayed fluorescence”為題發表在Advanced Materials上。該文章通過調控光學微腔構筑了高效、長壽命的TADF OLEDs。器件結構在初始亮度為1000 cd/m2時，EQEmax達到16%，壽命時間（LTo）為452 h，穩定壽命時間（LTso）達到3693 h，相較于一階對照樣品增加了一倍。他們進一步證明了在有機發光二極管壽命與光強之間廣泛使用的經驗關系源自三重態極化子湮滅，由此推斷在100 cd/m2的光強下，外推得到的LTso接近90000小時，接近實際背光應用的需求。文章鏈接DOI: 10.1002/adma.202304728

正文

在制備OLED器件時，通常需要設計多層結構去平衡電荷傳輸，即將電荷和激子限制在發光層內，并調控發光層在光學微腔中的最佳位置。目前報道的高效單色TADF OLEDs的最大外量子效率（EQE）接近40%。接下來的研究難點在于如何制備高效、運行壽命長的TADF OLEDs，并將其應用于實際生產生活當中。下載化學加APP到你手機，更加方便，更多收獲。
本文中，作者調控微腔長度制備了兼具高器件效率和長運行壽命的OLED。通過增加發射層厚度以延長光學微腔，從而降低局部載流子和激子密度。基于TADF材料CzDBA, 作者還證明了雙層OLED器件在1000 cd m-2亮度時的LT90壽命為452 h，EQE與單層器件所差無幾。此外，作者進一步揭示了TADF OLED的初始亮度與工作壽命之間關系源于三重極化子湮滅（TPA），由此說明調控激子和極化子密度對于制備長壽命TADF OLED至關重要。此外，在初始亮度為100 cd m-2時，該器件的LT50壽命約為90000小時，接近商業應用的實際需求。
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Figure 1.器件的設計原則
（圖片來源：Adv. Mater.）
器件結構的設計原則如Figure 1a所示。純CzDBA材料的發射層位于頂部陰極和底部陽極之間。電荷傳輸完全由發射層決定，隨著發射層厚度的改變，微腔的諧振狀態也隨之發生變化。復合區域是指OLED中電子和空穴相遇并發生復合的區域，這個過程會產生光子并發光。在單層OLED結構中，電子和空穴的復合發生在發光層。復合區域的大小和分布對OLED的發光效率有著重要影響。實驗中，作者選擇300 nm的CzDBA的純膜作為發光層（Figure 1b）。由于CzDBA材料中的空穴遷移率略低于電子遷移率，因此復合曲線的峰值更靠近陽極。隨著驅動電壓的增加，復合曲線逐漸變寬（Figure 1b）。如Figure 2b所示，由于雙分子復合發生在整個發射層內，因而隨著發射層厚度的增加，復合區域也逐漸變寬。
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Figure 2.光學諧振腔對光外耦合耦合效率的影響

（圖片來源：Adv. Mater.）

接下來，作者探究了具有不同光學微腔長度和寬復合區域的CzDBA OLEDs的器件性能。作者首先模擬了與位置相關的外耦合效率ηA（Figure 2a）。在一階微腔中最優的ηA約為27%，進一步增加腔長將降低輸出效率。為了進一步計算單層器件的外耦合效率，有必要對位置相關的外耦合效率進行加權。如Figure 2b所示，復合區域與電壓和厚度相關。基于公式以及與位置相關的外耦合效率數據，可以得到ηA和ηSA對外部驅動電壓的依賴關系（Figure 2c）。此外，從電壓依賴性曲線中可以得到具有不同光學微腔器件的最大外耦合效率（Figure 2d）。從中可以看出，當腔長增加時，總外耦合效率表現出厚度依賴關系。對于CzDBA OLEDs來講，一階和二階腔器件的最大ηA分別為~25%和~18%。而對于發射層厚~200 nm的器件來講，ηA僅為~12%。

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Figure 3. 器件性能 

（圖片來源：Adv. Mater.）

Figure 3展示了不同腔長器件的電流密度-發光電壓（JVL）、亮度-EQE和電致發光（EL）性能曲線。開啟電壓在低至2.1 V時，亮度也能夠達到1cd m-2。在上百個cd m-2時，EQE逐漸增加到最大值后開始效率滾降。一階腔（L = 85 nm）器件的最大EQE為~19%，而二階腔（L = 300 nm）器件的EQE高達16-17%。

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Figure 4.光學諧振腔對器件運行穩定性的影響 

（圖片來源：Adv. Mater.）

Figure 4為OLEDs的運行壽命表征。隨著光學微腔長度的增加，其運行穩定性逐漸提高。Figure 4b為L0 = 1000 cd m-2時，不同腔長的器件所對應的LT90的數值。將空腔長度調至一階器件的最大值（85 nm）時，可顯著提高其運行壽命，最長可達231 h。進一步將空腔長度延長至二階最大值300 nm時，LT90可延長至452 h。此外，不同初始亮度下二階OLED的LT80數據如Figure 4c所示。通常，在OLED領域中，低亮度下壽命的估計值來源于工作壽命與初始亮度之間的經驗關系。本實驗所采集的數據與模型結果非常吻合。同時，OLED壽命隨光強的預測趨勢也與經驗模型的擬合非常接近。

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Figure 5. 微腔對器件性能調控的機制

（圖片來源：Adv. Mater.）
接下來，作者深入探究了空腔厚度對器件壽命的影響（Figure 5）。由于一階和二階器件的外耦合效率接近，壽命的變化主要是由于復合區域的對器件電學性能的影響。因此，通過將諧振腔擴展到二階干涉最大值時，便能夠獲得高的外耦合效率，最終提高EQE。

總結

德國馬克斯普朗克研究所Yungui Li教授利用延長單層OLED中光學微腔的策略提高了器件的效率和運行壽命。雙層OLED器件在1000 cd m-2亮度時的LT90壽命為452 h，預估在100 cd m-2亮度時的LT50壽命為90000 h，具有巨大的實際應用潛力。該項工作可以為設計高效、運行穩定的單層TADF OLED開辟道路，加速其在顯示和照明產品中的應用。

文獻詳情：

Yungui Li,* Bas Van der Zee, Xiao Tan, Xin Zhou, Gert-Jan A. H. Wetzelaer, Paul W. M. Blom. Enhanced operational stability by cavity control of single-layer organic light-emitting diodes based on thermally activated delayed fluorescence. Adv. Mater. 2023，https://doi.org/10.1002/adma.202304728

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