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AM：微腔調(diào)控策略增強(qiáng)TADF型單層OLED的運(yùn)行穩(wěn)定性

來(lái)源：化學(xué)加原創(chuàng)      2023-08-30
導(dǎo)讀：近日，德國(guó)馬克斯普朗克研究所Yungui Li教授在制備高運(yùn)行穩(wěn)定性的OLED方面取得新進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Enhanced operational stability by cavity control of single-layer organic light-emitting diodes based on thermally activated delayed fluorescence”為題發(fā)表在Advanced Materials上。該文章通過(guò)調(diào)控光學(xué)微腔構(gòu)筑了高效、長(zhǎng)壽命的TADF OLEDs。器件結(jié)構(gòu)在初始亮度為1000 cd/m2時(shí)，EQEmax達(dá)到16%，壽命時(shí)間（LTo）為452 h，穩(wěn)定壽命時(shí)間（LTso）達(dá)到3693 h，相較于一階對(duì)照樣品增加了一倍。他們進(jìn)一步證明了在有機(jī)發(fā)光二極管壽命與光強(qiáng)之間廣泛使用的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系源自三重態(tài)極化子湮滅，由此推斷在100 cd/m2的光強(qiáng)下，外推得到的LTso接近90000小時(shí)，接近實(shí)際背光應(yīng)用的需求。文章鏈接DOI: 10.1002/adma.202304728

正文

在制備OLED器件時(shí)，通常需要設(shè)計(jì)多層結(jié)構(gòu)去平衡電荷傳輸，即將電荷和激子限制在發(fā)光層內(nèi)，并調(diào)控發(fā)光層在光學(xué)微腔中的最佳位置。目前報(bào)道的高效單色TADF OLEDs的最大外量子效率（EQE）接近40%。接下來(lái)的研究難點(diǎn)在于如何制備高效、運(yùn)行壽命長(zhǎng)的TADF OLEDs，并將其應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)生活當(dāng)中。下載化學(xué)加APP到你手機(jī)，更加方便，更多收獲。
本文中，作者調(diào)控微腔長(zhǎng)度制備了兼具高器件效率和長(zhǎng)運(yùn)行壽命的OLED。通過(guò)增加發(fā)射層厚度以延長(zhǎng)光學(xué)微腔，從而降低局部載流子和激子密度。基于TADF材料CzDBA, 作者還證明了雙層OLED器件在1000 cd m-2亮度時(shí)的LT90壽命為452 h，EQE與單層器件所差無(wú)幾。此外，作者進(jìn)一步揭示了TADF OLED的初始亮度與工作壽命之間關(guān)系源于三重極化子湮滅（TPA），由此說(shuō)明調(diào)控激子和極化子密度對(duì)于制備長(zhǎng)壽命TADF OLED至關(guān)重要。此外，在初始亮度為100 cd m-2時(shí)，該器件的LT50壽命約為90000小時(shí)，接近商業(yè)應(yīng)用的實(shí)際需求。
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Figure 1.器件的設(shè)計(jì)原則
（圖片來(lái)源：Adv. Mater.）
器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)原則如Figure 1a所示。純CzDBA材料的發(fā)射層位于頂部陰極和底部陽(yáng)極之間。電荷傳輸完全由發(fā)射層決定，隨著發(fā)射層厚度的改變，微腔的諧振狀態(tài)也隨之發(fā)生變化。復(fù)合區(qū)域是指OLED中電子和空穴相遇并發(fā)生復(fù)合的區(qū)域，這個(gè)過(guò)程會(huì)產(chǎn)生光子并發(fā)光。在單層OLED結(jié)構(gòu)中，電子和空穴的復(fù)合發(fā)生在發(fā)光層。復(fù)合區(qū)域的大小和分布對(duì)OLED的發(fā)光效率有著重要影響。實(shí)驗(yàn)中，作者選擇300 nm的CzDBA的純膜作為發(fā)光層（Figure 1b）。由于CzDBA材料中的空穴遷移率略低于電子遷移率，因此復(fù)合曲線的峰值更靠近陽(yáng)極。隨著驅(qū)動(dòng)電壓的增加，復(fù)合曲線逐漸變寬（Figure 1b）。如Figure 2b所示，由于雙分子復(fù)合發(fā)生在整個(gè)發(fā)射層內(nèi)，因而隨著發(fā)射層厚度的增加，復(fù)合區(qū)域也逐漸變寬。
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Figure 2.光學(xué)諧振腔對(duì)光外耦合耦合效率的影響

（圖片來(lái)源：Adv. Mater.）

接下來(lái)，作者探究了具有不同光學(xué)微腔長(zhǎng)度和寬復(fù)合區(qū)域的CzDBA OLEDs的器件性能。作者首先模擬了與位置相關(guān)的外耦合效率ηA（Figure 2a）。在一階微腔中最優(yōu)的ηA約為27%，進(jìn)一步增加腔長(zhǎng)將降低輸出效率。為了進(jìn)一步計(jì)算單層器件的外耦合效率，有必要對(duì)位置相關(guān)的外耦合效率進(jìn)行加權(quán)。如Figure 2b所示，復(fù)合區(qū)域與電壓和厚度相關(guān)。基于公式以及與位置相關(guān)的外耦合效率數(shù)據(jù)，可以得到ηA和ηSA對(duì)外部驅(qū)動(dòng)電壓的依賴關(guān)系（Figure 2c）。此外，從電壓依賴性曲線中可以得到具有不同光學(xué)微腔器件的最大外耦合效率（Figure 2d）。從中可以看出，當(dāng)腔長(zhǎng)增加時(shí)，總外耦合效率表現(xiàn)出厚度依賴關(guān)系。對(duì)于CzDBA OLEDs來(lái)講，一階和二階腔器件的最大ηA分別為~25%和~18%。而對(duì)于發(fā)射層厚~200 nm的器件來(lái)講，ηA僅為~12%。

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Figure 3. 器件性能 

（圖片來(lái)源：Adv. Mater.）

Figure 3展示了不同腔長(zhǎng)器件的電流密度-發(fā)光電壓（JVL）、亮度-EQE和電致發(fā)光（EL）性能曲線。開(kāi)啟電壓在低至2.1 V時(shí)，亮度也能夠達(dá)到1cd m-2。在上百個(gè)cd m-2時(shí)，EQE逐漸增加到最大值后開(kāi)始效率滾降。一階腔（L = 85 nm）器件的最大EQE為~19%，而二階腔（L = 300 nm）器件的EQE高達(dá)16-17%。

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Figure 4.光學(xué)諧振腔對(duì)器件運(yùn)行穩(wěn)定性的影響 

（圖片來(lái)源：Adv. Mater.）

Figure 4為OLEDs的運(yùn)行壽命表征。隨著光學(xué)微腔長(zhǎng)度的增加，其運(yùn)行穩(wěn)定性逐漸提高。Figure 4b為L(zhǎng)0 = 1000 cd m-2時(shí)，不同腔長(zhǎng)的器件所對(duì)應(yīng)的LT90的數(shù)值。將空腔長(zhǎng)度調(diào)至一階器件的最大值（85 nm）時(shí)，可顯著提高其運(yùn)行壽命，最長(zhǎng)可達(dá)231 h。進(jìn)一步將空腔長(zhǎng)度延長(zhǎng)至二階最大值300 nm時(shí)，LT90可延長(zhǎng)至452 h。此外，不同初始亮度下二階OLED的LT80數(shù)據(jù)如Figure 4c所示。通常，在OLED領(lǐng)域中，低亮度下壽命的估計(jì)值來(lái)源于工作壽命與初始亮度之間的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系。本實(shí)驗(yàn)所采集的數(shù)據(jù)與模型結(jié)果非常吻合。同時(shí)，OLED壽命隨光強(qiáng)的預(yù)測(cè)趨勢(shì)也與經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷臄M合非常接近。

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Figure 5. 微腔對(duì)器件性能調(diào)控的機(jī)制

（圖片來(lái)源：Adv. Mater.）
接下來(lái)，作者深入探究了空腔厚度對(duì)器件壽命的影響（Figure 5）。由于一階和二階器件的外耦合效率接近，壽命的變化主要是由于復(fù)合區(qū)域的對(duì)器件電學(xué)性能的影響。因此，通過(guò)將諧振腔擴(kuò)展到二階干涉最大值時(shí)，便能夠獲得高的外耦合效率，最終提高EQE。

總結(jié)

德國(guó)馬克斯普朗克研究所Yungui Li教授利用延長(zhǎng)單層OLED中光學(xué)微腔的策略提高了器件的效率和運(yùn)行壽命。雙層OLED器件在1000 cd m-2亮度時(shí)的LT90壽命為452 h，預(yù)估在100 cd m-2亮度時(shí)的LT50壽命為90000 h，具有巨大的實(shí)際應(yīng)用潛力。該項(xiàng)工作可以為設(shè)計(jì)高效、運(yùn)行穩(wěn)定的單層TADF OLED開(kāi)辟道路，加速其在顯示和照明產(chǎn)品中的應(yīng)用。

文獻(xiàn)詳情：

Yungui Li,* Bas Van der Zee, Xiao Tan, Xin Zhou, Gert-Jan A. H. Wetzelaer, Paul W. M. Blom. Enhanced operational stability by cavity control of single-layer organic light-emitting diodes based on thermally activated delayed fluorescence. Adv. Mater. 2023，https://doi.org/10.1002/adma.202304728

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