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山大團(tuán)隊(duì)在零維非鉛Cs2SnCl6鈣鈦礦的激發(fā)態(tài)能量調(diào)控方面取得新進(jìn)展

來源：山東大學(xué)      2023-08-16
導(dǎo)讀：近日，山東大學(xué)前沿交叉科學(xué)青島研究院新能源材料超快動(dòng)力學(xué)研究團(tuán)隊(duì)在非鉛金屬鹵化物鈣鈦礦的功能調(diào)控方面取得重要進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)通過控制Cs2SnCl6鈣鈦礦主體中的Te4+離子摻雜濃度，成功地對(duì)該材料中的激發(fā)態(tài)電子微化學(xué)環(huán)境進(jìn)行改性，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了鈣鈦礦材料的光致發(fā)光和光催化CO2還原功能的調(diào)控。相關(guān)研究成果以“Cs2SnCl6: To Emit or to Catalyze? Te4+IonCalls the Shots”為題發(fā)表在Advanced Science上（中科院一區(qū)Top；IF = 15.1）。山東大學(xué)是該論文的第一完成單位，前沿交叉科學(xué)青島研究院博士研究生魏海文為該論文的第一作者，劉鋒研究員為該論文的通訊作者。
作為新一代半導(dǎo)體材料，非鉛金屬鹵化物鈣鈦礦具有低毒性和優(yōu)異的光學(xué)特性，是目前最具潛力的幾種太陽能轉(zhuǎn)換材料之一。深入認(rèn)識(shí)和改性鈣鈦礦材料對(duì)解決能源、環(huán)境危機(jī)，實(shí)現(xiàn)“雙碳”戰(zhàn)略目標(biāo)具有重要意義。

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不同于其它非鉛鈣鈦礦，Cs2SnCl6具有優(yōu)異的水穩(wěn)定性。然而，該材料中的本征偶極躍遷禁阻、較寬的光學(xué)帶隙和體相缺陷等都嚴(yán)重限制了其進(jìn)一步太陽能轉(zhuǎn)化利用。該團(tuán)隊(duì)通過調(diào)控前驅(qū)體中Te4+離子的濃度，合成了一系列Te摻雜/合金化的Cs2SnCl6鈣鈦礦。研究發(fā)現(xiàn)，Te4+離子的引入打破了Cs2SnCl6主體材料中的偶極躍遷禁阻效應(yīng)，當(dāng)Te4+離子濃度較低時(shí)（~5%），主體材料中的電子局域程度增強(qiáng)，產(chǎn)生了基于自陷態(tài)激子發(fā)光機(jī)理的黃光發(fā)射；進(jìn)一步增加Te4+離子濃度至~50%時(shí)，主體材料中的電子離域、電荷分離和轉(zhuǎn)移能力得到增強(qiáng)，使其表現(xiàn)出良好的光催化CO2還原性能。此外，該團(tuán)隊(duì)通過改進(jìn)合成方法，降低了材料中的體相缺陷濃度，抑制了非輻射復(fù)合過程，從而進(jìn)一步提高了材料的光致發(fā)光和光催化CO2還原性能。
上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、山東省自然科學(xué)基金、山東省海外優(yōu)青和山東大學(xué)齊魯青年基金的聯(lián)合資助。
原文鏈接：Cs2SnCl6: To Emit or to Catalyze? Te4+ Ion Calls the Shots - Wei - Advanced Science - Wiley Online Library

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