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山大團隊在零維非鉛Cs2SnCl6鈣鈦礦的激發態能量調控方面取得新進展
來源:山東大學 2023-08-16
導讀:近日,山東大學前沿交叉科學青島研究院新能源材料超快動力學研究團隊在非鉛金屬鹵化物鈣鈦礦的功能調控方面取得重要進展。該團隊通過控制Cs2SnCl6鈣鈦礦主體中的Te4+離子摻雜濃度,成功地對該材料中的激發態電子微化學環境進行改性,進而實現了鈣鈦礦材料的光致發光和光催化CO2還原功能的調控。相關研究成果以“Cs2SnCl6: To Emit or to Catalyze? Te4+IonCalls the Shots”為題發表在Advanced Science上(中科院一區Top;IF = 15.1)。山東大學是該論文的第一完成單位,前沿交叉科學青島研究院博士研究生魏海文為該論文的第一作者,劉鋒研究員為該論文的通訊作者。
作為新一代半導體材料,非鉛金屬鹵化物鈣鈦礦具有低毒性和優異的光學特性,是目前最具潛力的幾種太陽能轉換材料之一。深入認識和改性鈣鈦礦材料對解決能源、環境危機,實現“雙碳”戰略目標具有重要意義。不同于其它非鉛鈣鈦礦,Cs2SnCl6具有優異的水穩定性。然而,該材料中的本征偶極躍遷禁阻、較寬的光學帶隙和體相缺陷等都嚴重限制了其進一步太陽能轉化利用。該團隊通過調控前驅體中Te4+離子的濃度,合成了一系列Te摻雜/合金化的Cs2SnCl6鈣鈦礦。研究發現,Te4+離子的引入打破了Cs2SnCl6主體材料中的偶極躍遷禁阻效應,當Te4+離子濃度較低時(~5%),主體材料中的電子局域程度增強,產生了基于自陷態激子發光機理的黃光發射;進一步增加Te4+離子濃度至~50%時,主體材料中的電子離域、電荷分離和轉移能力得到增強,使其表現出良好的光催化CO2還原性能。此外,該團隊通過改進合成方法,降低了材料中的體相缺陷濃度,抑制了非輻射復合過程,從而進一步提高了材料的光致發光和光催化CO2還原性能。上述工作得到了國家自然科學基金、山東省自然科學基金、山東省海外優青和山東大學齊魯青年基金的聯合資助。原文鏈接:Cs2SnCl6: To Emit or to Catalyze? Te4+ Ion Calls the Shots - Wei - Advanced Science - Wiley Online Library
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