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華東師大楊海波團隊成功發展新型構象自適應超分子配位籠

來源：華東師范大學      2023-08-04
導讀：陰離子超分子化學在化合物提取、催化、傳感、運輸、陰離子模板合成以及超分子自組裝等多個領域存在廣泛應用。鹵素陰離子在化學、生物、工業、環境等方面扮演重要角色，因此探索設計新型高親和力的鹵素離子受體并深入理解其獨特的主-客體化學機制具有非常重要的學術價值和應用前景。相較于其他鹵素離子受體，配位籠與鹵素離子之間的主客體化學鮮有報道。近日，華東師范大學化學與分子工程學院楊海波教授團隊在陰離子超分子化學領域取得重要進展。課題組通過理性分子設計，利用具有構象自適應特性的二氫吩嗪配體與二價鈀離子，成功構筑了一類對鹵素離子以及BF4-和NO3-等陰離子具有極強結合能力的Pd2L4型超分子金屬配位籠，并實現了配位籠對碳鹵鍵的活化斷裂。相關工作在線發表在化學領域頂級期刊Chem上（https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.06.020）。
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圖1. 二氫吩嗪配位籠的設計策略
在本項工作中，課題組設計合成了一類基于構象自適應二氫吩嗪配體的Pd2L4型配位籠。該配位籠具有“燈籠狀”構象，四個二氫吩嗪配體以高度扭曲的構象組成了配位籠的“空腔壁”，其尺寸較小的受限空腔為鹵素離子與配位籠的緊密結合提供了可能（圖1和圖2）。研究發現，二氫吩嗪配位籠能夠結合包括Cl-、Br-、I-、BF4-和NO3-在內的諸多陰離子，且主客體之間均具有極強的結合作用。其中，配位籠與Cl-之間的結合常數高于1014 M-1，甚至能夠從AgCl中攫取Cl-（圖2）。對配位籠與鹵素離子之間的主客體化學研究結果表明，配位籠對鹵素離子極強的結合能力主要歸因于其合適的空腔環境、獨特的構象自適應性和多重非共價相互作用的協同作用。在此基礎上，配位籠成功應用于促進C(sp3)-Cl（烷基氯）鍵的斷裂研究中。
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圖2. 基于二氫吩嗪配位籠的新型鹵素離子受體
綜上所述，本項工作利用二氫吩嗪配體的構象自適應特性，成功構筑了對鹵素離子具有極強結合能力的超分子配位籠，為鹵素離子受體的設計與結合機制研究提供了新的思路與方案，并對超分子陰離子結合光催化研究具有一定啟發意義。我院姜衛玲博士與黃斌博士是論文的第一作者，楊海波教授與史學亮教授是論文的通訊作者。該工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金和上海市自然科學基金的支持。
原文鏈接：
Strong halide anion binding within the cavity of a conformation-adaptive phenazine-based Pd2L4 cage
Wei-Ling Jiang, Bin Huang, Xiao-Li Zhao, Xueliang Shi, Hai-Bo Yang, Chem2023, DOI: 10.1016/j.chempr.2023.06.020
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