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自1985年發現富勒烯C60以來，就有一個世紀難題伴隨而來，即富勒烯是如何形成的？經過三十多年的研究，人們對富勒烯有了更深刻的認識。目前有兩種主流的觀點來試圖解釋富勒烯的生長機理：第一種觀點認為富勒烯是由碳原子或C2、C3等小碳簇不斷生長而形成，稱為"自下而上"（bottom-up）形成機理；第二種觀點認為富勒烯可能是由石墨或石墨片碎片先經過C-C鍵的斷裂，再經由碳原子離去，最后慢慢卷曲形成的，稱為"從上而下"（top-down）形成機理。但是無論是哪一種觀點，目前都沒有在實驗上得到完全驗證。相比于空心富勒烯，內嵌金屬富勒烯（EMF）由于在富勒烯空腔內部嵌入了金屬原子或者金屬團簇，其生長機理則更加復雜，目前仍是一個未解之謎。為了更好地理解內嵌金屬富勒烯的形成機理，研究團隊長期致力于尋找一些不穩定的中間體作為認識機理的關鍵實驗證據。基于該想法，研究團隊通過電弧放電法合成了兩個違背"獨立五元環規則"的內嵌金屬富勒烯Sc₂C₂@C₁(39656)-C₈₂和Sc₂C₂@C₁(51383)-C₈₄，并通過單晶X射線衍射表征了其結構。

理論計算表明這兩個結構在能量上是不穩定的、亞穩態的結構，并且可能不是在劇烈的電弧中心中形成的，而是通過C₂碎片插入于在電弧中心形成的兩種穩定的前驅體（Sc₂C₂@C_2v(5)-C₈₀以及Sc₂C₂@C_s(6)-C₈₂）后而形成的產物。研究團隊進一步提出了一種"兩步法"的理論模型來對這種亞穩態的產物進行驗證，從而證明了這兩個結構都是"C₂插入"的產物。這個工作不僅為內嵌金屬富勒烯的形成機理提供了新的見解，還展示了"C₂插入"合成新型的內嵌金屬富勒烯的可能性。

該研究工作在我院鄭蘭蓀院士、謝素原院士、譚元植教授、鄧順柳教授指導下完成。譚元植教授、鄧順柳教授和西班牙加泰羅尼亞化學研究學院Luis Echegoyen教授為該文章的共同通訊作者。該工作歷時多年完成，文章的共同第一作者均為謝素原院士團隊的畢業生，包括博士畢業生姚陽榕（現任中國科學技術大學副研究員）、博士畢業生陳佐長（現留組任博士后）和碩士畢業生陳靈芳（現為中科院化學所博士生）。參與本研究工作的還有碩士畢業生鄭珊瑜（現為上海交通大學博士生）以及中國科學技術大學楊上峰教授。這一工作得到國家自然科學基金委（項目批準號：91961112、92061204、92061103、21721001、51925206）和中央高校基本科研基金（項目批準號：WK2060000051）的資助。

文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04840