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2022年以來，大量資本涌入鈣鈦礦光伏技術產業化浪潮，其中反式鈣鈦礦光伏電池因簡單的器件結構、顯著的成本下降潛力和關鍵材料選擇多樣性最受關注。何祝兵教授團隊從一開始就專注反式鈣鈦礦電池研究，在關鍵材料合成與篩選、器件結構設計與器件物理分析上積累了扎實理論和工藝技術基礎（Adv. Energy Mater. 2019, 9, 1803872；Adv. Mater. 2019, 31, 1902781；Adv. Mater. 2019, 31, 1805944；Adv. Funct. Mater. 2019, 29, 1808855；Adv. Energy Mater. 2018, 8, 1703519；Adv. Mater. 2018, 30, 1800515；Adv. Energy Mater. 2017, 7, 1700722；Adv. Mater. 2017, 29, 1603923等），取得了持續堅實的進展。

然而，關鍵材料尤其是空穴傳輸材料自身穩定性、合成成本及與鈣鈦礦的界面反應導致當前反式鈣鈦礦器件結構仍然不是產業化的最佳選擇。因此，更加簡化的無空穴傳輸層器件結構引起關注。為構建器件中關鍵的ITO/Perovskite肖特基結，鈣鈦礦需要調控為強p型半導體。眾所周知，由于晶格雜質離子容忍度低，截至目前，針對鈣鈦礦導電類型的可控摻雜仍然是關鍵難題。與此同時，作為非發光性深能級缺陷，鈣鈦礦體相晶界缺陷仍是阻礙器件性能進一步提升的主要原因。

圖1. 基于全新“分子擠出”工藝的反式鈣鈦礦光伏技術

針對以上兩個難題，何祝兵教授團隊基于化學配位思想提出了一種全新的“分子擠出”工藝策略。帶有磷酸錨定基團的p型吖啶小分子在鈣鈦礦成膜過程中被完美地擠出至晶界和底部，從而對鈣鈦礦晶界和表面起到全面的覆蓋鈍化，深能級缺陷態密度降低至~1013量級。與此同時，鈣鈦礦晶粒表面與吖啶分子之間被發現存在基于“電荷轉移復合體（CTC）”機制的明顯電子轉移，從而實現了鈣鈦礦的強p型摻雜，構筑了能級失配僅為0.21 eV的肖特基結，顯著提高了界面空穴傳輸效率。該工藝策略“一石二鳥”，同步解決了上述兩個難題！在無預置空穴傳輸層的鈣鈦礦電池領域，該工作將器件效率紀錄從22.20%提升至25.86%，第三方認證效率達到25.39%，也為整個反式鈣鈦礦電池的世界紀錄?；谕昝赖木Ы绾捅砻驸g化，經過1000小時標準太陽光暴曬，器件效率仍保持初始效率的96.6%。而無晶界鈍化的參考電池暴曬500小時后，器件效率衰減超過20%。

該工作采用紅外原子力顯微鏡輔以二次離子質譜技術，直接呈現了吖啶分子在鈣鈦礦薄膜晶界和表面的分布，澄清了前人關于無空穴傳輸層電池中功能分子的分布猜測，指出連續的分子擠出薄層是高性能器件的關鍵因素。由于所用的吖啶小分子穩定、結構簡單易合成，同時器件結構更加簡化，該工作報道的“分子擠出”嶄新工藝將為鈣鈦礦電池產業化投資帶來深刻影響。該工作已經申請了兩項國家發明專利。

圖2. 基于紅外原子力顯微（A-L）和二次離子質譜技術(M-N)測試，吖啶分子（DMAcPA）在鈣鈦礦薄膜中的分布狀態

南科大材料科學與工程系博士后譚骎博士（器件制備表征）和李兆寧博士（分子設計合成）為共同第一作者，何祝兵為通訊作者，南科大為論文第一且唯一通訊單位。合作作者中，助理教授羅光富負責了論文中的密度泛函計算，博士生張旭升、陳國聰分別完成了紅外原子力顯微和紫外光電子能譜的表征，其他研究生同學參與了本工作的結構與物性測試。深能級缺陷態表征分析得到中科大材料系教授陳濤及研究生車波同學的大力支持。本工作還得到創新材料研究院俞書宏院士的持續指導與鼓勵。以上研究得到國家自然科學基金委聯合基金重點與面上項目以及深圳市重點實驗室的支持。

論文鏈接：www.nature.com/articles/s41586-023-06207-0