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鋰硫電池的超高能量密度（2600 Wh kg^?1）和低成本等優(yōu)勢，使其成為繼鋰離子電池之后最具發(fā)展?jié)摿Φ男滦投坞姵伢w系之一。充放電過程中中間產(chǎn)物多硫化鋰的“穿梭效應(yīng)”及其緩慢的氧化還原動力學(xué)降低了活性硫的有效利用率。其原因之一是溶劑化Li⁺難以在短時(shí)間內(nèi)解離出Li⁺而參與生成多硫化鋰的電化學(xué)還原反應(yīng)；尤其在低溫等條件下，Li⁺的溶劑化現(xiàn)象嚴(yán)重阻礙了多硫化鋰的氧化還原反應(yīng)動力學(xué)，進(jìn)而在一定程度上影響炭黑/硫正極綜合電化學(xué)性能的有效發(fā)揮。

對此，功能炭材料研究團(tuán)隊(duì)提出了一種孔徑篩分效應(yīng)與電催化結(jié)合的策略，設(shè)計(jì)了表面分散CoP、氮摻雜的“貫穿孔”結(jié)構(gòu)二維多孔碳納米片，使其在Li⁺擴(kuò)散過程中發(fā)揮離子助推器的作用。其中，貫穿孔結(jié)構(gòu)，有利于提高溶劑化Li⁺的去溶劑化程度，進(jìn)而提高Li⁺的擴(kuò)散速率；CoP提供的活性位點(diǎn)，可提高溶劑化Li⁺的去溶劑化速率，并對多硫化鋰發(fā)揮化學(xué)吸附和催化轉(zhuǎn)化的功能。當(dāng)該材料用作商用聚丙烯隔膜的涂層材料時(shí)，炭黑/硫正極展現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能：大電流倍率性能（3C，775 mAh g^?1）、循環(huán)穩(wěn)定性（2C，800次，容量衰減率僅為0.048%）、高硫利用率（0.1C，80次，3.2 mAh cm^?2）和低溫耐受性（0^oC，0.1C，80次， 647 mAh g^?1）。此外，采用密度泛函理論、原位Raman、飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜等分析表征手段，揭示了貫穿孔結(jié)構(gòu)、CoP化學(xué)位點(diǎn)等對可溶性多硫化鋰的物理阻擋-化學(xué)吸附-催化轉(zhuǎn)化耦合強(qiáng)化機(jī)制。該研究對促進(jìn)鋰硫電池的商業(yè)化進(jìn)程具有重要意義。

在國家自然科學(xué)基金的資助下，該研究由華東理工大學(xué)化工學(xué)院的張欣碩士研究生完成。功能炭材料研究團(tuán)隊(duì)的詹亮教授和德國卡爾斯魯厄理工學(xué)院的王健博士為該論文的通訊作者。同時(shí)，該研究得到凌立成教授的悉心指導(dǎo)。

原文連接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202302624