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熒光染料分子的光誘導激發態過程存在著無限可能。大多數的染料分子具有無能壘的激發態弛豫過程，表現出單一波段的熒光發射；一些獨特的分子體系在激發態弛豫過程中會出現能壘并導致兩個局部最低能態，從而輻射出雙波段熒光發射。然而，單個熒光團具有三重熒光發射的現象則非常罕見。基于芳香性和立體位阻對二氫吩嗪結構與性質的協同調控作用（J. Am. Chem. Soc., 2022, 144, 4883），田禾院士團隊以具有振動誘導發光性質的N,N′-二苯基二氫二苯并[a,c]吩嗪（DPAC）為母體，通過在其鄰位引入位阻基團調控激發態過程與光物理性質，成功地實現了基于單個熒光團的寬光譜三重熒光發射，其光譜窗口覆蓋紫外至近紅外區（約350nm至850nm）。

研究團隊進一步結合飛秒瞬態吸收光譜和含時密度泛函理論計算，發現位阻效應對激發態勢能面形狀和激發態動力學過程產生了顯著的影響。DPAC分子因其對稱的幾何構型和較弱的分子內位阻效應，激發態彎曲到扭曲的結構演變非常迅速，從而主要輻射出大Stokes位移的紅光發射；與DPAC陡峭的激發態勢能面相比，增強的位阻效應使得單取代DPAC的激發態結構演化路徑變得更寬、演化速度變得更慢，同時誘發產生了新的中間態，進而表現出寬光譜的三波段發射；更強的位阻效應使得雙取代DPAC的激發態結構演化受限，表現出正常Stokes位移的藍光發射。值得指出的是，該工作首次證明了單一稠環共軛骨架在激發態可以發生從彎曲到平面再到扭曲的多步逐級結構演變，并且這3種構象可以作為發射態產生本征的多重熒光發射。該工作進一步豐富和完善了振動誘導發光機制。

該工作主要由博士研究生金鑫在田禾院士和張志云教授的指導下完成，并得到了曲大輝教授、蘇建華教授、叢沐宇博士的大力支持；在飛秒瞬態吸收光譜方面得到了華東師范大學陳縉泉教授和王雪力博士的幫助與支持。該工作得到了國家自然科學基金、材料生物學與動態化學教育部前沿科學中心、上海市科技重大專項、上海科學技術委員會、費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心等資金支持。 

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305572