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到2030年整個污水處理行業(yè)的碳排放總量將達(dá)到3.65億噸二氧化碳當(dāng)量，占比全國總碳排放量2.95%，而廢水產(chǎn)氫是減少廢水處理過程碳排放的有效策略之一。然而，已報道的光催化、壓電催化等分解水產(chǎn)氫的方法通常只能在純水中實現(xiàn)產(chǎn)氫，甚至需要在純水中加入乙醇、乳酸等捕獲空穴的有機(jī)犧牲劑才能提高產(chǎn)氫的效率。有機(jī)犧牲劑的加入使得產(chǎn)氫后的“純水”變成了“有機(jī)廢水”，間接增加了碳的排放。此外，據(jù)統(tǒng)計每生產(chǎn)300萬噸的氫大概需要55億升淡水，這相當(dāng)于160萬人每年的用水量，而利用廢水持續(xù)產(chǎn)氫可最大程度地減少淡水消耗。因此，開展廢水產(chǎn)氫的基礎(chǔ)研究工作具有非常重要的環(huán)境意義和研究價值。

然而，實際廢水中普遍含有一些具有強(qiáng)吸電基團(tuán)的有機(jī)分子比如硝基芳香族化合物等，這些有機(jī)污染物會同時消耗氧化性的自由基和還原性的電子，不僅會降低有機(jī)分子的礦化率，還會抑制H₂的生成。為了克服上述難題，華東理工大學(xué)邢明陽教授團(tuán)隊利用非中心對稱MoS₂的壓電活性與MoS₂助催化芬頓技術(shù)的耦合，實現(xiàn)了在不加入有機(jī)犧牲劑和貴金屬條件下降解硝基苯廢水及實際化工廢水的同時高效產(chǎn)氫。先采用一步水熱法制備了具有納米花狀形貌的1T/2H混合相MoS₂壓電催化劑（圖A），再通過物理混合Fe⁰和過硫酸鹽（PMS）構(gòu)建了壓電催化與MoS₂助催化芬頓耦合體系（MoS₂/Fe⁰/PMS）。該耦合體系中的Fe⁰作為“捕獲空穴及反補(bǔ)電子”的助劑，不僅延長了壓電電子的壽命，還反補(bǔ)了硝基苯競爭消耗電子（硝基苯被Fe⁰還原成苯胺吸電子能力驟減），提高了參與產(chǎn)氫反應(yīng)電子的濃度（圖B）。實驗結(jié)合DFT計算證實：PMS的引入可同時降低MoS₂表面對H⁺的吸附能，以及壓電電子還原H⁺產(chǎn)H₂反應(yīng)能壘（圖C），使得硝基苯降解過程中H₂的產(chǎn)量從3.9 μmol?g^-1?h^-1提高到901.0 μmol?g^-1?h^-1；調(diào)酸實驗等排除了氫氣的產(chǎn)量是“活潑金屬與酸反應(yīng)”與“MoS₂壓電催化產(chǎn)氫”的簡單加和（圖D，MoS₂/Fe⁰/PMS: 1153.7 μmol?g^-1?h^-1 > Fe⁰/PMS + MoS₂/PMS + MoS₂/Fe⁰ = 823.4 μmol?g^-1?h^-1）。與此同時，MoS₂可活化PMS并同時助催化Fe²⁺活化PMS引發(fā)一系列類芬頓反應(yīng)，產(chǎn)生·O₂^?, ¹O₂, SO₄^·-等活性氧物種，實現(xiàn)對硝基苯及苯胺等的高效降解（圖E）。此外，MoS₂/Fe⁰/PMS體系還可實現(xiàn)處理實際工業(yè)廢水的過程中高效產(chǎn)氫，有望促進(jìn)廢水處理過程的低碳排放。

該論文以“華東理工大學(xué)”為唯一通訊單位，化學(xué)院博士生劉文元同學(xué)、資環(huán)學(xué)院付鵬波副研究員以及化工學(xué)院張亞運(yùn)副教授為共同第一作者，化學(xué)院邢明陽教授為通訊作者；同時非常感謝汪華林教授和歐洲科學(xué)院院士張金龍教授的指導(dǎo)。該工作得到了諾獎中心、材料生物學(xué)與動態(tài)化學(xué)教育部前沿科學(xué)中心、國家自然科學(xué)基金等項目的支持。

論文信息：Wenyuan Liu#, Pengbo Fu#, Yayun Zhang#, Hai Xu, Hualin Wang, Mingyang Xing*, Efficient Hydrogen Production from Wastewater Remediation by Piezoelectricity Coupling Advanced Oxidation Processes, Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2023, 120, e2218813120.

論文鏈接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2218813120