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【文章信息】

納米HOFs的可控生長及其在低功耗憶阻器和人工突觸領(lǐng)域的首次應(yīng)用

第一作者：張程

通訊作者：李陽，楊新波，張其春

單位：蘇州科技大學(xué)，蘇州大學(xué)，香港城市大學(xué)

【研究背景】

人腦神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)架構(gòu)具有能量效率高、數(shù)據(jù)傳輸頻率高、信息存儲量大、處理速度快等特點，可以并行運行計算和記憶功能，在提升工作效率的同時大大降低運行能耗。因此，類腦神經(jīng)計算和人工突觸器件的概念被認(rèn)為是下一代學(xué)習(xí)、認(rèn)知、記憶和存儲數(shù)據(jù)的新方向。為了人工模擬生物突觸的學(xué)習(xí)行為和構(gòu)建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，基于有機功能材料開發(fā)雙端憶阻器件成為當(dāng)前的一大研究熱點。

【文章簡介】

近日，來自蘇州科技大學(xué)的張程博士、李陽副教授，與香港城市大學(xué)的張其春教授合作，在國際知名期刊Nano Energy上發(fā)表題為“Visual Growth of Nano-HOFs for Low-Power Memristive Spiking Neuromorphic System”的研究論文。該論文首次在二維帶狀結(jié)構(gòu)氫鍵有機框架(HOFs)中插入過渡金屬納米顆粒作為有機-無機雜化阻變存儲材料，納米HOFs的生長過程可以通過肉眼直接觀測。通過實驗和計算研究證實了HOFs和過渡金屬納米粒子之間的局部表面等離子體共振效應(yīng)和增強的載流子轉(zhuǎn)移作用。基于HOFs@Au的憶阻器在連續(xù)掃描或脈沖電壓下呈現(xiàn)梯度電導(dǎo)，從而模擬生物神經(jīng)元中的突觸行為。該器件表現(xiàn)出卓越的穩(wěn)定性，即使在沒有任何封裝的情況下暴露在環(huán)境條件下長達6個月，仍能保持極其穩(wěn)定的突觸功能。

圖 1. 二維微/納米HOFs與的HOFs@Au合成和觀測過程，以及雙端有機憶阻器的制備示意圖。

【本文要點】

要點一：納米條帶狀HOFs@Au復(fù)合材料的可控合成

研究發(fā)現(xiàn)納米HOFs的生長過程可以通過肉眼大致監(jiān)測到，并通過動態(tài)光散射(DLS)和掃描電鏡(SEM)測量進一步驗證。在UV照射下，HOFs的前驅(qū)體TBAPy在不同溶劑的生長中發(fā)射出不同波長的光（圖1）。在DMF或DMSO與乙醇的混合溶劑中，尤其保持這良好的膠體分散現(xiàn)象，而在其他溶劑中，過度的生長容易導(dǎo)致聚集沉淀。進一步通過表征手段，證明了不同溶劑中的生長差異，并通過還原反應(yīng)將Au NPs嵌入到納米HOFs骨架中（圖2）。研究同樣提供了研磨法制備HOFs的設(shè)計思路。這一可視化的合成過程為為開發(fā)2D-HOF納米帶及其異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料提供了新的途徑。

圖 2. 二維微/納米HOFs與的HOFs@Au合成和觀測過

要點二：掃描電壓模式下穩(wěn)定的梯度阻變行為

在掃描電壓模式下，基于HOFs@Au的憶阻器可以很容易地實現(xiàn)漸進式電導(dǎo)調(diào)諧，這可以用來模仿生物神經(jīng)元中的突觸行為。通過重復(fù)電壓刺激，建立了一個遺忘-再學(xué)習(xí)-遺忘的記憶過程。具體來說，通在初始階段經(jīng)歷快速的損失，隨后經(jīng)歷緩慢的衰減，遵循艾賓浩斯遺忘曲線。基于HOFs@Au的憶阻器與人類記憶遺忘的趨勢吻合較好，可以模仿人試圖隨著時間的推移的遺忘過程。逆電壓刺激一段時間后(10次，約160 s)，器件電流可以再次恢復(fù)到較高水平，表現(xiàn)為“再學(xué)習(xí)”過程（圖3）。然而，并不是所有被遺忘的內(nèi)容都能被重新學(xué)習(xí)，尤其是在正電壓刺激的區(qū)域，這表明長時間記憶能力受損。此外，通過控制HOFs@Au憶阻器器件中的限制電流(I_CC)，同樣也可以實現(xiàn)電阻狀態(tài)的精準(zhǔn)調(diào)控，這為突觸強度的電導(dǎo)狀態(tài)提供了額外的策略。

圖 3. 電壓掃描模式下梯度電導(dǎo)和時間依賴曲線

要點三：脈沖電壓模式下模擬低功耗的人工突觸功能

不同的脈沖序列會產(chǎn)生不同的突觸功能和多級電阻狀態(tài)，當(dāng)脈沖時間間隔Δt小于5000 ns時，器件表現(xiàn)出電流漸變的特性，與電壓掃描模式下的電學(xué)行為相似 （圖3）。結(jié)果表明，基于HOFs@Au可以通過不同的脈沖振幅、寬度、Δt和T_R&F參數(shù)對電導(dǎo)進行調(diào)節(jié)，并通過不同的脈沖序列改變電流權(quán)重的變化，最終實現(xiàn)PPF, PTP，EPSC等突觸功能模擬。經(jīng)過計算，單個憶阻器在3.0 V偏置電壓下的響應(yīng)時間為250 ns，即單個突觸器件的能量消耗大約為1.12 nJ/spike和35.8 fJ μm^?2。此外，隨著器件面積的減小，HOFs@Au憶阻器的能量消耗有望大大降低，具備開發(fā)超低功耗人工突觸和神經(jīng)計算架構(gòu)的潛力。

圖 3. 電壓脈沖模式下電流權(quán)重變化測試以及突觸行為模擬

論文致謝：

本工作的完成受到楊新波教授（蘇州大學(xué)）、俞飛教授（南京師范大學(xué)）、周曄研究員（深圳大學(xué)）、馬春蘭教授（蘇州科技大學(xué)）、王冠博士（蘇州大學(xué)）的指導(dǎo)和幫助，在此一并表示感謝。同時，感謝國家自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金，江蘇省高等學(xué)校自然科學(xué)基金、江蘇省六大人才高峰項目、江蘇省“十四五”重點學(xué)科、蘇州市低維光電材料與器件重點實驗室、香港城市大學(xué)及香港城市大學(xué)香港高等研究院(中國香港)對本研究工作的經(jīng)費支持。

【文章鏈接】

Visual Growth of Nano-HOFs for Low-Power Memristive Spiking Neuromorphic System

https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2023.108274

【通訊作者簡介】

張程博士簡介：蘇州科技大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院講師。2019-2020年前往新加坡南洋理工大學(xué)張其春教授團隊進行聯(lián)合培養(yǎng)。江蘇省雙創(chuàng)人才。主要研究方向為有機半導(dǎo)體、二維功能材料設(shè)計與合成，以及在阻變存儲器和人工突觸領(lǐng)域的應(yīng)用。目前已在Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Small, ACS Appl. Mater. Interfaces, Org. Chem. Front.等國際知名期刊上發(fā)表SCI論文40余篇。H-index: 14.

李陽副教授簡介：蘇州科技大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院副教授。2016-2017年新加坡南洋理工大學(xué)公派留學(xué)。2022年當(dāng)選為國際科學(xué)組織Vebleo會士。現(xiàn)擔(dān)任江蘇省材料學(xué)會副秘書長，Chin. J. Struct. Chem.青年編委，中國教育發(fā)展戰(zhàn)略學(xué)會人才發(fā)展專業(yè)委員會學(xué)術(shù)橋評審專家，江蘇省高新技術(shù)企業(yè)評審專家，中國微米納米技術(shù)學(xué)會高級會員。受邀Polymers期刊客座編輯。主要研究方向為新型多功能信息存儲材料和憶阻器的設(shè)計、制備及其在人工突觸和神經(jīng)形態(tài)計算的應(yīng)用。目前在Adv. Funct. Mater., InfoMat, Nano Energy, Small, ACS Appl. Mater. Interfaces, Sci. China Mater.等學(xué)術(shù)期刊上發(fā)表SCI論文50余篇，主持國家自然科學(xué)基金，江蘇省自然科學(xué)基金、江蘇省高校面上項目等。H-index: 17。

楊新波教授簡介：蘇州大學(xué)能源學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。2010年畢業(yè)于中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所，獲博士學(xué)位。2010年4月至2020年5月先后在日本東北大學(xué)、澳大利亞國立大學(xué)和阿卜杜拉國王科技大學(xué)從事太陽能電池材料與器件的研究工作。迄今為止，在Joule, Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Prog. Photovoltaics等材料和能源領(lǐng)域權(quán)威期刊發(fā)表SCI論文50余篇（一作/通訊30+），被引1500余次。澳大利亞科學(xué)委員會探索項目和荷蘭科學(xué)研究組織青年項目特邀評審專家, 2018年第7屆全球光伏大會鈍化接觸分會場主席；國際著名期刊(Joule, Adv. Mater., Adv. Energy Mater., ACS Nano, Nano Energy等)審稿人。

張其春教授簡介：香港城市大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院終身教授。2014年受聘于新加坡南洋理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院副教授（終身職位）。2017年當(dāng)選為英國化學(xué)會會士。現(xiàn)擔(dān)任固態(tài)化學(xué)副主編，SusMat副主編和材料化學(xué)前沿、無機化學(xué)前沿、Aggerate、Materials Advances、亞洲化學(xué)、材料化學(xué)C (JMCC)顧問委員會成員。2018-2022年連續(xù)入選科睿唯安全球高被引學(xué)者。研究興趣包括新型碳基半導(dǎo)體材料的合成、自組裝及其應(yīng)用，目前已在Nat. Chem., Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., ACS Nano, Nano Energy等期刊上發(fā)表SCI論文460余篇，被引超31000次，H-index: 103。