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進展一：基于沸石和MOFs間“過渡態”材料突破氣體吸附容量和分離選擇性的Trade-off效應（Angew. Chem. In. Ed. 2023, 10.1002/anie.202217839）

團隊提出了“MOF框架去連接器”策略，成功開發了介于沸石和傳統MOFs之間的“過渡態”晶態材料，即簇-簇型MOFs，其中配體僅用于簇的形成，而不具有通常的簇間橋聯作用。該策略結合了沸石和MOFs的優點，具備“一石二鳥”的效果，有望在增強MOF框架穩定性的同時，減小孔徑尺寸，提高框架密度，從而制備出在體積存儲容量和分離選擇性之間實現良好平衡的理想氣體吸附劑材料。團隊通過一系列超微孔剛性MOFs（SNNU-98-M，M = Mn, Co, Ni, Zn）的設計合成證明了這一策略的可行性，SNNU-98-M材料與柔性MIL-88型結構具有相同的拓撲網絡，但其直接由六連接的三棱柱簇形成，并無簇間橋聯配體。盡管具有相同的拓撲結構，但這種新型的簇-簇型MOFs明顯不同于傳統的MIL-88型框架，去連接器過程得到罕見的剛性acs網絡，μ3-TAZ中的高密度裸露N原子作為Lewis堿基位點和氫鍵受體，促進了SNNU-98-M骨架與氣體分子的相互作用。結果表明該策略實現了優異低壓C2H2體積存儲容量、超高C2H2/C2H4選擇性以及環境條件下優異的C2H2/CO2和C2H2/C2H4分離。該性能優于目前報道的所有MOF材料，表明介于沸石和傳統MOFs之間的“過渡態”晶態材料是一類理想的氣體吸附劑材料。該研究成果以VIP文章近期發表在Angew. Chem. In. Ed.上。

進展二：強磁耦合稀土簇單分子磁體的新型構筑策略（Angew. Chem. In. Ed. 2023, 10.1002/anie.202218540）

單分子磁體是在分子水平上設計開發的一類具有磁雙穩態的磁性分子，在高密度信息存儲中有著誘人的應用前景。當前，此類材料的磁體性質只有在低溫下表現出來，嚴重制約了其應用發展。鑒于重稀土化合物具有極大的磁矩和磁各向異性，稀土單分子磁體被認為是最有希望實現磁體性能突破的關鍵分子磁性材料。其中，強耦合多核稀土單分子磁體表現出優秀的磁學性能，已發展為一個前沿研究熱點。然而，此類體系多集中于雙金屬中心的稀土單分子磁體，而更多稀土金屬中心的強磁耦合體系則非常罕見。近日，張鵬副研究員及合作者，在自由基橋聯稀土單分子磁體體系中引入過渡金屬離子，通過過渡金屬離子對自由基橋聯配體的預組裝作用，實現了對四個稀土金屬中心進行強磁耦聯的目的，這是目前含最多金屬中心的強磁耦合稀土單分子磁體（1-Ln）。同時，由于過渡金屬離子及多個自由基配體的引入，此體系呈現了良好的氧化還原活性，進一步通過化學還原方法對1-Ln的單電子還原產物（2-Ln）進行了分離提純。光譜及磁學表征表明在2-Ln中兩個橋聯配體具有不同化合價，而這種混合價配體致使2-Ln具有更好的磁體性質。這為強磁耦合稀土簇單分子磁體的設計提供了一種獨到的構筑策略。該研究成果以VIP文章近期發表在Angew. Chem. In. Ed.上。

進展三：基于激發態分子內質子轉移（ESIPT）機制和孔分區（PSP）策略耦合實現MOF材料對有機溶劑中痕量水的高性能熒光傳感檢測（ACS Appl. Mater. Interfaces. 2023, 10.1021/acsami.2c19916）

簡單、快速、靈敏地檢測有機溶劑中的痕量水在化學工業中至關重要。團隊首次將獨特的激發態分子內質子轉移（ESIPT）機制與有效的MOF孔分區策略相結合，構建了具有優異水穩定性的MOF熒光探針（SNNU-301）。典型的ESIPT配體2,5-二羥基對苯二甲酸（DHBDC）通過烯醇酮互變異構實現了ESIPT過程，具有光響應的三角形三（4-吡啶基）-胺（TPA）實現了孔分區，二者耦合賦予了SNNU-301優異的熒光檢測能力。在九種常見有機溶劑中對水表現出優異的檢測性能，表現出寬的線性范圍、低的檢測限和超快的熒光響應。通過理論計算對ESIPT過程進行了深入探討，并對比實驗和GCMC模擬證明了ESIPT過程和TPA的協同作用提高了SNNU-301的熒光檢測性能。該工作不僅為測定有機溶劑中的水提供了一種具有快速檢測速度、高靈敏度、優異通用性和可視化的候選材料，而且為高性能熒光探針的設計開發提供了一定的指導。該研究成果近期發表在ACS Appl. Mater. Interfaces上。

進展四：基于MOF材料實現高效電催化全解水及光/電催化CO2轉化

氫能是一種非常重要的新能源，其熱值高產物清潔無污染。利用電解水技術來制取氫氣具有十分廣闊的應用前景，但目前電解水制氫的催化劑主要為貴金屬催化劑，其價值昂貴不利于大規模的工業生產，因此需要實現貴金屬的充分利用以降低成本。團隊成功開發了一種高效的原位錨定和同步還原的策略，將單分散的貴金屬負載在NiFe-LDH上，實現了高效的全解水性能。Pt@LDH-4h表現出了優異的HER，OER以及全解水性能，優于商業Pt/C和RuO2催化劑材料以及目前報道的LDH基催化劑。該工作為合理設計單分散貴金屬催化劑提供了方法。同時該方法在更換不同的MOF前驅體和貴金屬時同樣可行，表現出了方法學的普適性。（Small. 2023, 10.1002/smll.202207044）

除了使用低碳或非碳清潔能源取代化石燃料來減少二氧化碳排放外，二氧化碳捕獲和轉換是降低大氣中二氧化碳濃度的有效策略。設計具有高選擇性和高成本效益的材料，并將二氧化碳轉化為高附加價值的化學產品至關重要。團隊成功合成了系列基于三核銦簇的金屬有機框架，用于高效的CO2捕獲和電催化CO2轉化為C1產物。通過金屬和配體的替換，成功合成混合金屬InCo-ABDBC-HIN，其不僅具有較高的CO2捕獲性能，而且在有機電解液中體現出優異的催化活性(在-2.2 V vs. Ag/Ag+下，FEC1最高為81.5%)。這項工作為二氧化碳吸附劑和電催化劑的精確結構設計提供了新的思路。（Inorg. Chem. Front. 2023, 10.1039/d2qi02020c）

設計鈦基金屬有機框架催化劑實現高效光催化CO2還原具有重要意義但仍極具挑戰。團隊發展了一種新的一步原位水蝕刻方法制備超細Pd納米顆粒/多級孔Ti-MOFs高效光催化劑，其中水刻蝕在形成多級孔結構的同時也為Pd的錨定提供了豐富位點，進而在光還原的作用下一步實現Pd納米顆粒在MOFs表面和內部的負載。得益于多級孔結構和超細Pd顆粒負載，Pd/hMUV-10在350°C光照下的CO產率高達65.9 mmol g-1 h-1，比目前最先進的MOF基催化劑高出約兩個數量級。在200°C相對溫和的條件下，CO的產率也達到3.36 mmol g-1 h-1。理論計算表明，Pd負載可增強對CO2的吸附和降低CO2還原能壘，從而實現高效光熱CO2還原。（Sci. China Mater. 2023, 10.1007/s40843-022-2388-0）