欧美色盟,色婷婷AV一区二区三区之红樱桃,亚洲精品无码一区二区三区网雨,中国精品视频一区二区三区

進(jìn)展一：基于沸石和MOFs間“過(guò)渡態(tài)”材料突破氣體吸附容量和分離選擇性的Trade-off效應(yīng)（Angew. Chem. In. Ed. 2023, 10.1002/anie.202217839）

團(tuán)隊(duì)提出了“MOF框架去連接器”策略，成功開(kāi)發(fā)了介于沸石和傳統(tǒng)MOFs之間的“過(guò)渡態(tài)”晶態(tài)材料，即簇-簇型MOFs，其中配體僅用于簇的形成，而不具有通常的簇間橋聯(lián)作用。該策略結(jié)合了沸石和MOFs的優(yōu)點(diǎn)，具備“一石二鳥(niǎo)”的效果，有望在增強(qiáng)MOF框架穩(wěn)定性的同時(shí)，減小孔徑尺寸，提高框架密度，從而制備出在體積存儲(chǔ)容量和分離選擇性之間實(shí)現(xiàn)良好平衡的理想氣體吸附劑材料。團(tuán)隊(duì)通過(guò)一系列超微孔剛性MOFs（SNNU-98-M，M = Mn, Co, Ni, Zn）的設(shè)計(jì)合成證明了這一策略的可行性，SNNU-98-M材料與柔性MIL-88型結(jié)構(gòu)具有相同的拓?fù)渚W(wǎng)絡(luò)，但其直接由六連接的三棱柱簇形成，并無(wú)簇間橋聯(lián)配體。盡管具有相同的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，但這種新型的簇-簇型MOFs明顯不同于傳統(tǒng)的MIL-88型框架，去連接器過(guò)程得到罕見(jiàn)的剛性acs網(wǎng)絡(luò)，μ3-TAZ中的高密度裸露N原子作為L(zhǎng)ewis堿基位點(diǎn)和氫鍵受體，促進(jìn)了SNNU-98-M骨架與氣體分子的相互作用。結(jié)果表明該策略實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異低壓C2H2體積存儲(chǔ)容量、超高C2H2/C2H4選擇性以及環(huán)境條件下優(yōu)異的C2H2/CO2和C2H2/C2H4分離。該性能優(yōu)于目前報(bào)道的所有MOF材料，表明介于沸石和傳統(tǒng)MOFs之間的“過(guò)渡態(tài)”晶態(tài)材料是一類理想的氣體吸附劑材料。該研究成果以VIP文章近期發(fā)表在Angew. Chem. In. Ed.上。

進(jìn)展二：強(qiáng)磁耦合稀土簇單分子磁體的新型構(gòu)筑策略（Angew. Chem. In. Ed. 2023, 10.1002/anie.202218540）

單分子磁體是在分子水平上設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)的一類具有磁雙穩(wěn)態(tài)的磁性分子，在高密度信息存儲(chǔ)中有著誘人的應(yīng)用前景。當(dāng)前，此類材料的磁體性質(zhì)只有在低溫下表現(xiàn)出來(lái)，嚴(yán)重制約了其應(yīng)用發(fā)展。鑒于重稀土化合物具有極大的磁矩和磁各向異性，稀土單分子磁體被認(rèn)為是最有希望實(shí)現(xiàn)磁體性能突破的關(guān)鍵分子磁性材料。其中，強(qiáng)耦合多核稀土單分子磁體表現(xiàn)出優(yōu)秀的磁學(xué)性能，已發(fā)展為一個(gè)前沿研究熱點(diǎn)。然而，此類體系多集中于雙金屬中心的稀土單分子磁體，而更多稀土金屬中心的強(qiáng)磁耦合體系則非常罕見(jiàn)。近日，張鵬副研究員及合作者，在自由基橋聯(lián)稀土單分子磁體體系中引入過(guò)渡金屬離子，通過(guò)過(guò)渡金屬離子對(duì)自由基橋聯(lián)配體的預(yù)組裝作用，實(shí)現(xiàn)了對(duì)四個(gè)稀土金屬中心進(jìn)行強(qiáng)磁耦聯(lián)的目的，這是目前含最多金屬中心的強(qiáng)磁耦合稀土單分子磁體（1-Ln）。同時(shí)，由于過(guò)渡金屬離子及多個(gè)自由基配體的引入，此體系呈現(xiàn)了良好的氧化還原活性，進(jìn)一步通過(guò)化學(xué)還原方法對(duì)1-Ln的單電子還原產(chǎn)物（2-Ln）進(jìn)行了分離提純。光譜及磁學(xué)表征表明在2-Ln中兩個(gè)橋聯(lián)配體具有不同化合價(jià)，而這種混合價(jià)配體致使2-Ln具有更好的磁體性質(zhì)。這為強(qiáng)磁耦合稀土簇單分子磁體的設(shè)計(jì)提供了一種獨(dú)到的構(gòu)筑策略。該研究成果以VIP文章近期發(fā)表在Angew. Chem. In. Ed.上。

進(jìn)展三：基于激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移（ESIPT）機(jī)制和孔分區(qū)（PSP）策略耦合實(shí)現(xiàn)MOF材料對(duì)有機(jī)溶劑中痕量水的高性能熒光傳感檢測(cè)（ACS Appl. Mater. Interfaces. 2023, 10.1021/acsami.2c19916）

簡(jiǎn)單、快速、靈敏地檢測(cè)有機(jī)溶劑中的痕量水在化學(xué)工業(yè)中至關(guān)重要。團(tuán)隊(duì)首次將獨(dú)特的激發(fā)態(tài)分子內(nèi)質(zhì)子轉(zhuǎn)移（ESIPT）機(jī)制與有效的MOF孔分區(qū)策略相結(jié)合，構(gòu)建了具有優(yōu)異水穩(wěn)定性的MOF熒光探針（SNNU-301）。典型的ESIPT配體2,5-二羥基對(duì)苯二甲酸（DHBDC）通過(guò)烯醇酮互變異構(gòu)實(shí)現(xiàn)了ESIPT過(guò)程，具有光響應(yīng)的三角形三（4-吡啶基）-胺（TPA）實(shí)現(xiàn)了孔分區(qū)，二者耦合賦予了SNNU-301優(yōu)異的熒光檢測(cè)能力。在九種常見(jiàn)有機(jī)溶劑中對(duì)水表現(xiàn)出優(yōu)異的檢測(cè)性能，表現(xiàn)出寬的線性范圍、低的檢測(cè)限和超快的熒光響應(yīng)。通過(guò)理論計(jì)算對(duì)ESIPT過(guò)程進(jìn)行了深入探討，并對(duì)比實(shí)驗(yàn)和GCMC模擬證明了ESIPT過(guò)程和TPA的協(xié)同作用提高了SNNU-301的熒光檢測(cè)性能。該工作不僅為測(cè)定有機(jī)溶劑中的水提供了一種具有快速檢測(cè)速度、高靈敏度、優(yōu)異通用性和可視化的候選材料，而且為高性能熒光探針的設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)提供了一定的指導(dǎo)。該研究成果近期發(fā)表在ACS Appl. Mater. Interfaces上。

進(jìn)展四：基于MOF材料實(shí)現(xiàn)高效電催化全解水及光/電催化CO2轉(zhuǎn)化

氫能是一種非常重要的新能源，其熱值高產(chǎn)物清潔無(wú)污染。利用電解水技術(shù)來(lái)制取氫氣具有十分廣闊的應(yīng)用前景，但目前電解水制氫的催化劑主要為貴金屬催化劑，其價(jià)值昂貴不利于大規(guī)模的工業(yè)生產(chǎn)，因此需要實(shí)現(xiàn)貴金屬的充分利用以降低成本。團(tuán)隊(duì)成功開(kāi)發(fā)了一種高效的原位錨定和同步還原的策略，將單分散的貴金屬負(fù)載在NiFe-LDH上，實(shí)現(xiàn)了高效的全解水性能。Pt@LDH-4h表現(xiàn)出了優(yōu)異的HER，OER以及全解水性能，優(yōu)于商業(yè)Pt/C和RuO2催化劑材料以及目前報(bào)道的LDH基催化劑。該工作為合理設(shè)計(jì)單分散貴金屬催化劑提供了方法。同時(shí)該方法在更換不同的MOF前驅(qū)體和貴金屬時(shí)同樣可行，表現(xiàn)出了方法學(xué)的普適性。（Small. 2023, 10.1002/smll.202207044）

除了使用低碳或非碳清潔能源取代化石燃料來(lái)減少二氧化碳排放外，二氧化碳捕獲和轉(zhuǎn)換是降低大氣中二氧化碳濃度的有效策略。設(shè)計(jì)具有高選擇性和高成本效益的材料，并將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加價(jià)值的化學(xué)產(chǎn)品至關(guān)重要。團(tuán)隊(duì)成功合成了系列基于三核銦簇的金屬有機(jī)框架，用于高效的CO2捕獲和電催化CO2轉(zhuǎn)化為C1產(chǎn)物。通過(guò)金屬和配體的替換，成功合成混合金屬InCo-ABDBC-HIN，其不僅具有較高的CO2捕獲性能，而且在有機(jī)電解液中體現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性(在-2.2 V vs. Ag/Ag+下，F(xiàn)EC1最高為81.5%)。這項(xiàng)工作為二氧化碳吸附劑和電催化劑的精確結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新的思路。（Inorg. Chem. Front. 2023, 10.1039/d2qi02020c）

設(shè)計(jì)鈦基金屬有機(jī)框架催化劑實(shí)現(xiàn)高效光催化CO2還原具有重要意義但仍極具挑戰(zhàn)。團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種新的一步原位水蝕刻方法制備超細(xì)Pd納米顆粒/多級(jí)孔Ti-MOFs高效光催化劑，其中水刻蝕在形成多級(jí)孔結(jié)構(gòu)的同時(shí)也為Pd的錨定提供了豐富位點(diǎn)，進(jìn)而在光還原的作用下一步實(shí)現(xiàn)Pd納米顆粒在MOFs表面和內(nèi)部的負(fù)載。得益于多級(jí)孔結(jié)構(gòu)和超細(xì)Pd顆粒負(fù)載，Pd/hMUV-10在350°C光照下的CO產(chǎn)率高達(dá)65.9 mmol g-1 h-1，比目前最先進(jìn)的MOF基催化劑高出約兩個(gè)數(shù)量級(jí)。在200°C相對(duì)溫和的條件下，CO的產(chǎn)率也達(dá)到3.36 mmol g-1 h-1。理論計(jì)算表明，Pd負(fù)載可增強(qiáng)對(duì)CO2的吸附和降低CO2還原能壘，從而實(shí)現(xiàn)高效光熱CO2還原。（Sci. China Mater. 2023, 10.1007/s40843-022-2388-0）