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目前報道的催化COFs大多呈現二維拓撲結構，層與層之間強烈的π-π堆積阻礙了催化中心活性的充分發揮。為了獲得更多暴露的催化位點，最有效的策略之一是將二維COFs剝離成單層或多層納米片，從而提高催化活性和選擇性。但是，由于催化中心位于基底平面層，電解液難以接近，原子利用效率仍有待提高。與二維COFs平面相比，一維COFs具有更多的邊緣位點和較低的基底位點密度，這有利于物質運輸到框架的活性位點，提高催化效率。然而，由于缺少相應構筑單元的理性設計以及熵驅動的隨機堆積，阻礙了一維網絡COFs的設計合成，在電催化性能方面的研究也仍有待探索。本部分工作基于網狀化學設計理念，采用非線性的二節點四苯乙烯配體為構筑單元，制備的一維COFs具有高的結晶度、大的比表面積和出色的化學穩定性。電催化測試實驗說明，相比較于二維COF材料，更多暴露的催化位點使得一維COFs顯示出更高的電化學活性表面積，從而催化ORR制H₂O₂選擇性（85.8%）和TOF 值（0.051 s^-1）均顯著高于二維COF材料（72.9% 和 0.032 s^-1）。此外，理論計算進一步說明了不同取代的結構單元會影響中間體OOH^*的吸附，從而有效提升反應活性以及選擇性。該項研究工作為低維電催化COFs鋪平了發展道路，有望為電催化體系提供新的研究思路。

本文第一作者為華東理工大學化學與分子工程學院博士后安書浩和博士研究生商帥帥，通訊作者為胡軍教授，共同通訊作者為上海高等研究院徐慶副研究員和上海光源姜政研究員，并得到了劉洪來教授的悉心指導。研究成果得到了國家自然科學基金和中國博士后科學基金等資金支持。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202218742