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在剛剛邁入2023年之際，我們持續關注并回顧了2022年黃輝團隊在上述領域的研究成果，他們在Nat. Commun.，J. Am. Chem. Soc, Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等期刊上發表研究及綜述文章近20篇。我們對其中的代表性成果進行了梳理，供大家學習和交流。

【2022年研究成果集錦】

Part 1 有機/高分子半導體材料的精準合成

1. Nat. Commun.：首次開發基于C-S鍵活化的聚合方法（CASP）

聚合物半導體材料，因其具有化學結構易調節、可調控的帶隙和光吸收、優良的電荷傳輸遷移率、可柔性制備和可溶液加工性能等優點，在有機電子學領域有著非常廣泛的應用前景。目前的制備方法通常芳基鹵代物作為親電試劑，離去基團環境毒性，且容易產應自偶聯副反應，影響了聚合物半導體材料性能的提升和產業化前景。

中國科學院大學黃輝教授和史欽欽副教授和美國西北大學Tobin Marks等人以芳基硫醚為親電試劑，與親核試劑芳基錫烷在CuTC和Pd(PPh₃)₄共催化下，實現了高效偶聯聚合。該聚合方法芳基硫醚作為親電試劑，不僅可以減少自偶聯副反應的發生，還可以實現室溫高效聚合，為合成低成本、高性能的有機半導體材料提供了新的方法。

參考文獻：

https://www.nature.com/articles/s41467-021-27832-1

2. Angew. Chem. Int. Ed.封面：室溫Stille聚合實現聚合物的精準調控

交替共軛聚合物目前的制備方法主要為熱活化Stille，Suzuki及直接芳基化等交叉偶聯聚合方式。熱活化的合成方法存在合成重現性差，副反應多，材料存在結構缺陷等問題，極大限制了共軛聚合物材料的批次重復性和性能提升。

中國科學院大學黃輝教授和史欽欽副教授等人采用一種以Buchwald預催化劑P(t-Bu)₃Pd G3的簡單高效催化體系，首次實現了室溫下具有高效Stille聚合反應。采用該方法制備的交叉聚合物具有更加精準的交替結構，因而合成的聚合物具有比傳統熱活化Stille制備的材料更高的載流子遷移率。該方法的開發不僅為高性能共軛聚合物材料的制備提供了新方法，更為有機電子學發展提供了新的研究思路。

參考文獻：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202115969

3. CCS Chem.：基于葒的簡單雙自由基材料的設計與合成

雙自由基分子具有獨特的光電磁性能，在自旋電子、鋰電池、量子信息處理等方面具有廣泛的應用前景。然而，構建穩定的雙自由基稠環分子極具挑戰性。為了提升雙自由基的穩定性，通常在分子中延長共軛或者引入大位阻基團。但共軛程度的延長或者大位阻基團的引入一般會導致多步合成和提純過程，限制了材料的設計與合成。

基于此，中國科學院大學黃輝教授和史欽欽副教授等人設計了基于葒為核心結構的一系列稠環分子，并采用兩步合成方法高效合成了O，S，Se摻雜的葒基新分子。采用變溫核磁、變溫EPR、紫外吸收等實驗手段以及NICS，HOMA和FOD等研究手段揭示了該系列材料從閉殼結構轉化為開殼結構的關鍵機理。

參考文獻：

https://www.chinesechemsoc.org/doi/10.31635/ccschem.022.202201954

Part 2 高性能有機太陽能電池材料設計及形貌調控

1. JACS封面：非共價“構象鎖”助力平面型固體添加劑的設計

有機太陽能電池的能量轉化效率很大程度上依賴于活性層的形貌——如分子取向、結晶性、相域尺寸及其純度等，近些年的研究表明通過使用一類易使用、無殘留的高揮發性固體添加劑可以有效的調控混合薄膜形貌。然而，這類固體添加劑的分子設計原則與作用機理研究尚不明晰。

因此，中國科學院大學黃輝教授和張昕副教授等人選擇固體添加劑分子的構象調控作為研究切入點，將非共價“構象鎖”策略成功應用于固體添加劑分子的設計，有效改善活性層的微觀形貌，從而顯著提升太陽能電池的性能。通過平面型固體添加劑處理后，本工作制備并獲得了光電轉化效率高達18.85%的有機太陽能器件（該器件效率獲得中國計量科學研究院的認證：18.7%），創造了當時單結二元有機太陽能電池的最高記錄值，有利于理解固體添加劑的構效關系，并為設計高效固體添加劑指明了新的思路。

參考文獻：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c05303

2. Adv. Mater.：逐層旋涂法實現對垂直組分分布的精細調控

有機太陽能電池的光活性層薄膜涉及到光子吸收、激子擴散與解離以及電荷傳輸等重要過程，因此如何制備高質量的光活性層薄膜是關乎器件性能的核心問題。中國科學院大學黃輝教授和張昕副教授等人利用逐層旋涂法構建垂直相分離結構的光活性層薄膜，并進一步通過調節旋涂轉速實現對垂直組分分布的精細調控，獲得了創紀錄的單異質結二元共混有機太陽能電池。實驗結果表明，調控活性層垂直組分分布可以增強光活性層材料的結晶性、提高激子解離、降低能量損失以及平衡電子/空穴的傳輸，最終獲得了效率高到19.05%的有機光伏器件。這項工作為制備高性能有機太陽能電池提供新的方法，有助于理解光活性層垂直組分分布與光伏器件性能之間的關系。

參考文獻：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202204718

3. Adv. Funct. Mater.：具有高品質因子的簡單結構電子受體

基于稠環電子受體的體異質結有機太陽能電池發展迅猛，其最高的光電轉換效率已突破19%大關。然而這類稠環電子受體材料通常含有一個高稠合度的芳香（雜）環，其合成路線一般較為復雜，總產率較低。

有鑒于此，中國科學院大學黃輝教授和張昕副教授等人使用價格低廉的2,3-二溴噻吩作為起始原料，并采用苯和噻吩作為共軛骨架的主要構筑單元，構建了一系列含有S···O非共價“構象鎖”的簡單結構電子受體材料。這類新型受體材料具有較高的品質因子（即FOM值，其等于光電轉化效率與合成復雜度指數的比值），展現了非共價“構象鎖”在低成本、高性能電子受體材料設計方面的明顯優勢和潛力。

參考文獻：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202108861

4. Adv. Funct. Mater.：非共價“構象鎖”異構化實現高性能全小分子有機太陽能電池

近些年來，高性能有機太陽能電池主要是基于寬帶隙聚合物給體材料實現的。然而，聚合物材料普遍存在批次差異現象，這無疑給器件的可重復性帶來很大的障礙。由此，開發分子量確定、容易純化的高性能小分子給體材料則顯得尤為重要。

因此，中國科學院大學黃輝教授、張昕副教授和香港中文大學路新慧教授等人通過引入非共價“構象鎖”策略，設計合成了一對區域異構的小分子給體材料。實驗結果證明非共價“構象鎖”區域異構的策略，可以有效調控小分子受體的光電性質、固態堆積行為以及光伏器件性能，為探索高性能小分子給體材料指明了新的思路。

參考文獻：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202112433

5. Adv. Sci.：借助三元給體合金策略有效降低能量損失，實現高開壓和高性能有機太陽能電池器件的制備

有機材料具有較小的介電常數，其激子通常具有局域化的特性。相較于非激子型太陽能電池（硅基和鈣鈦礦太陽能電池），有機太陽能電池存在電荷轉移態，這會導致器件的開路電壓相對較低（通常小于0.9 V）。因此，如何進一步降低能量損失，提升開路電壓和光電轉換效率是有機太陽能電池領域中至關重要的科學問題之一。

中國科學院大學黃輝教授和張昕副教授等人通過三元給體合金策略提升給受體界面形成的電荷轉移態，有效的降低了器件的能量損失。該工作選取具有良好混溶性的給體聚合物PM6和D18-Cl，兩者形成的給體合金有利于在較寬的重量比例范圍內調控合金態的能級，進而可連續調節活性層中的電荷轉移態。最終，本工作成功獲得了開壓高達0.91 V，光電轉換效率超過19.2%的單異質結有機太陽能電池，為設計低能損、高性能有機光伏器件提供了新的指導策略。

參考文獻：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202203606

Part 3光電傳感及生物材料

1. Angew. Chem. Int. Ed.：短波紅外光特異性響應的有機光電突觸

人類通過體內數十億的神經元及突觸感知周圍的環境、獲取各種各樣的信息，并且實現記憶和存儲的功能。80%的外界信息由人類視覺系統獲取，其關鍵功能之一是分辨顏色（不同光波長）。目前報道的多數光電突觸器件的光響應范圍與感光材料的吸收范圍一致，無法僅對某一特定波長范圍表現出突觸行為。因此，模擬人類視覺分辨不同波長光信號的功能仍是重要挑戰。

因此，中國科學院大學黃輝教授等人通過設計合成一種窄帶共軛聚合物P1（光學帶隙0.69 eV），并借助界面能級勢壘和非平衡載流子傳輸捕獲電荷，首次實現了對短波紅外光特異性響應的有機光電突觸器件。器件具有優異的長時和短時可塑性，以及低至和人類一次神經活動消耗能量相當的能耗。通過拓展其他材料體系，證明了該工作構建短波紅外光特異性響應光電突觸策略的普適性。最后，光電突觸器件陣列被成功應用于抗可見光干擾的字母成像。該工作為實現特異性響應的有機光電突觸提供了一種新策略。

參考文獻：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202213733

2. Adv. Mater.: 通過調節硫族元素獲得有效的近紅外二區光動力I型光敏劑

在臨床治療中，浸潤深、體積大、部位復雜、手術/放療可能性低的惡性腫瘤難以治愈。因此，光動力/光熱療法（PDT/PTT）因其無創性、顯著的腫瘤穿透深度和可忽略的副作用而被成為治療此類腫瘤的理想方法。一方面，近紅外二區（NIR-II）激光照射具有深度穿透（1064 nm激光大于1厘米）和高最大允許曝光（1064 nm激光是1.0 W cm^?2）優勢；另一方面，可在缺氧腫瘤的缺氧微環境工作要求光敏劑應為PDT的I型材料。因此，開發NIR-II的PDT的I型光敏劑并被應用于癌癥治療具有極大的臨床應用前景。

中國科學院大學黃輝教授、彭謙教授和深圳市第二人民醫院譚回教授、蔡曉東教授等人通過硫族元素的調節，增強電子轉移驅動力，促進了自由機型活性氧物種的產生。基于碲吩的PTTe納米顆粒在體外常氧和缺氧條件下都表現出優異的生物相容性和前所未有的NIR-II（1064 nm）I型光動力/光熱性能，可有效抑制體內4T1腫瘤增殖。

參考文獻：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202108146

【黃輝教授簡介】

黃輝，湖南衡陽人，中國科學院大學特聘教授、國家自然科學基金杰出青年獲得者。本科、碩士、博士先后畢業于北京師范大學、中國科學院化學研究所、達特茅斯學院。2008年在美國西北大學從事博士后研究（合作導師Prof. Tobin J. Marks），隨后加入美國康菲石油公司（菲利普斯66石油公司）全球研發中心擔任研究科學家。2013年作為中科院海外引進人才加入中國科學院大學，其主要科研方向是有機/高分子半導體材料的設計、合成與應用研究。2017年入選J. Mater. Chem. A期刊新銳科學家（Emerging Investigator）。先后獲得中國科學院朱李月華優秀教師獎、中國科學院優秀導師獎、唐立新優秀學者獎、領雁金獎等。以通訊作者/第一作者發表（接收）學術論文超過100篇，多篇文章被Nature和Materials Views China等專業學術網站報道。編寫英文專著《Organic and Hybrid Solar Cells》（Springer出版社，2014）。目前擔任中國化學會副秘書長、分子聚集發光委員會委員、青年工作者委員會委員、中國感光學會光化學與光生物專業委員會委員、InfoMat編委、Sci. China Chem.編委，以及科技部、國家獎勵計劃、國家自然科學基金委評審專家等。