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化學(xué)反應(yīng)無處不在。如何精確調(diào)控化學(xué)反應(yīng)是化學(xué)科學(xué)研究的核心目標(biāo)之一。在化工生產(chǎn)過程中，工程師們通過添加催化劑、改變化學(xué)過程的溫度、壓力等宏觀參數(shù)，可以在一定程度上控制化學(xué)反應(yīng)，得到所需的化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物。隨著人類對化學(xué)反應(yīng)的認(rèn)識不斷深入到原子分子尺度和量子態(tài)的層面，如何在微觀水平上進(jìn)一步發(fā)展精確調(diào)控化學(xué)反應(yīng)的原理和方法，成為許多科學(xué)家孜孜以求的目標(biāo)。

近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所（以下簡稱“中科院大連化物所”）楊學(xué)明院士、肖春雷研究員實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)聯(lián)合張東輝院士、張兆軍副研究員理論團(tuán)隊(duì)，在這一研究方向上取得重要進(jìn)展，通過控制分子化學(xué)鍵方向，實(shí)現(xiàn)了化學(xué)反應(yīng)的立體動力學(xué)精準(zhǔn)調(diào)控。相關(guān)成果于北京時(shí)間1月13日以長文（research article）的形式發(fā)表在《科學(xué)》（Science）雜志上。審稿人對于該工作給予了高度評價(jià)，認(rèn)為它是反應(yīng)動力學(xué)領(lǐng)域里程碑式的突破（a milestone in the field of reaction dynamics）。

化學(xué)反應(yīng)的實(shí)質(zhì)是原子、分子等微觀粒子相互碰撞并引發(fā)舊化學(xué)鍵斷裂、新化學(xué)鍵形成的過程。立體動力學(xué)效應(yīng)是化學(xué)反應(yīng)中一個(gè)基礎(chǔ)而重要的問題，關(guān)注的是碰撞過程中反應(yīng)物分子的空間取向?qū)Ψ磻?yīng)過程有何影響。立體動力學(xué)效應(yīng)的根源在于反應(yīng)物分子并非簡單的質(zhì)點(diǎn)，而是有著具體的結(jié)構(gòu)和形狀。例如，氫分子由兩個(gè)氫原子通過共價(jià)鍵連接形成，就像一個(gè)“啞鈴”。因此，當(dāng)另一個(gè)反應(yīng)物與氫分子發(fā)生碰撞時(shí)，它從氫分子的一端發(fā)起攻擊，或者直接攻擊氫分子的共價(jià)鍵，這兩種情況的反應(yīng)幾率和相應(yīng)的動力學(xué)過程可能會表現(xiàn)出明顯的差別。一直以來，如何利用化學(xué)反應(yīng)中的立體動力學(xué)效應(yīng)，實(shí)現(xiàn)對化學(xué)反應(yīng)過程和結(jié)果的精細(xì)控制，是化學(xué)動力學(xué)研究中的前沿問題之一。

氫分子是最簡單的分子，并且其是非極性雙原子分子，在與另一分子相互接近的過程中，不容易發(fā)生取向變化。因此，氫分子參與的基元化學(xué)反應(yīng)是研究立體動力學(xué)效應(yīng)的理想模型。但一直以來，人們難以在實(shí)驗(yàn)上制備足夠數(shù)量的具有特定取向的氫分子，因此無法研究相關(guān)反應(yīng)中的立體動力學(xué)現(xiàn)象。

針對這個(gè)挑戰(zhàn)，楊學(xué)明、肖春雷實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)研制了高能量、單縱模納秒脈沖光參量振蕩放大器，實(shí)現(xiàn)了對氫分子的立體動力學(xué)調(diào)控。團(tuán)隊(duì)通過在受激拉曼激發(fā)過程中操控激光光子的偏振方向，在分子束中將氫分子制備于特定的振轉(zhuǎn)激發(fā)態(tài)，同時(shí)賦予氫分子的化學(xué)鍵特定的空間取向。

圖一：用激光控制HD分子化學(xué)鍵的方向，使其以兩種構(gòu)型與H原子發(fā)生碰撞。z軸為HD分子和H原子的相對運(yùn)動方向。利用激光，研究團(tuán)隊(duì)可以將HD分子制備于兩種不同的碰撞構(gòu)型：在第一種構(gòu)型中，HD的鍵軸分布平行于z軸（左圖）；在另一種構(gòu)型中，HD的鍵軸分布垂直于z軸（右圖）。用于受激拉曼激發(fā)的泵浦光、斯托克斯光激光沿y軸方向傳播，綠色、紅色雙箭頭表示它們的偏振方向。

進(jìn)一步地，利用基于極紫外激光技術(shù)的態(tài)—態(tài)分辨氫原子里德堡態(tài)飛行時(shí)間譜探測方法，結(jié)合交叉分子束技術(shù)，實(shí)驗(yàn)研究團(tuán)隊(duì)仔細(xì)測量了在0.50 eV、1.20 eV、2.07 eV三個(gè)碰撞能量下，兩種不同構(gòu)型的氫氘分子（HD）與氫（H）原子的H+HD→H2+D反應(yīng)結(jié)果，發(fā)現(xiàn)產(chǎn)生的氫分子（H2）的量子態(tài)和散射角度分布存在顯著的立體動力學(xué)差異。

圖二：在0.50 eV碰撞能下，兩種不同的碰撞構(gòu)型的H+HD→H2+H反應(yīng)的微分反應(yīng)截面差異非常明顯（左列：通過交叉分子束實(shí)驗(yàn)測量得到；右列：通過量子動力學(xué)理論模擬得到）。圖中不同圓環(huán)代表不同振轉(zhuǎn)態(tài)的H2分子產(chǎn)物，圓環(huán)的高度代表在相應(yīng)的散射方向上的H2分子產(chǎn)物的相對數(shù)量。

為了理解其中的動力學(xué)過程，張東輝、張兆軍理論團(tuán)隊(duì)開展了非絕熱量子動力學(xué)模擬，精確重現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)所觀測到的現(xiàn)象，并結(jié)合極化微分截面理論方法，詳細(xì)分析了該反應(yīng)中存在的立體動力學(xué)效應(yīng)，揭示了量子干涉現(xiàn)象在垂直碰撞構(gòu)型反應(yīng)中發(fā)揮了重要的作用。

“之前的化學(xué)反應(yīng)研究可能像‘抽盲盒’，它是由本來的量子屬性決定好的，科研人員不能隨便控制，我們只能有一定的概率抽取到想要的結(jié)果。”張東輝說，“但現(xiàn)在我們可以通過精確的控制，激發(fā)特定化學(xué)鍵并控制它的方向，直接得到自己想要的結(jié)果。”

該工作通過高精度的實(shí)驗(yàn)和理論研究，驗(yàn)證了通過氫分子量子態(tài)空間取向的操控，可以對化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行精細(xì)調(diào)控，表明了人類對化學(xué)反應(yīng)的認(rèn)識和調(diào)控達(dá)到了一個(gè)新的高度。

該論文的共同第一作者是中科院大連化物所博士后王玉奉和黃嘉宇。相關(guān)研究工作得到了科技部科技創(chuàng)新2030重大項(xiàng)目、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院科研儀器設(shè)備研制項(xiàng)目等的支持。

研究人員在控制氫分子化學(xué)鍵取向的激光器前工作

文章鏈接：http://www.science.org/doi/10.1126/science.ade7471