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Nat. Commun.：上科大章躍標(biāo)、馬延航、趙英博聯(lián)合團(tuán)隊研發(fā)客體適應(yīng)分子傳感材料
來源：上海科技大學(xué) 2023-01-06
導(dǎo)讀：高靈敏、快響應(yīng)、多模式的氣體傳感材料是人類呼吸生物標(biāo)志物（如丙酮、丁烷等有機小分子）精準(zhǔn)檢測的必要基礎(chǔ)，有望應(yīng)用于人類重大疾病（如肺癌）的早期診斷。動態(tài)共價有機框架（dynaCOF）是一種將有機構(gòu)筑基元通過可靈活轉(zhuǎn)動的共價鍵鏈接而成的柔性多孔晶體，可對多種客體表現(xiàn)出不同動態(tài)結(jié)構(gòu)響應(yīng)。近期，上海科技大學(xué)物質(zhì)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院章躍標(biāo)、馬延航、趙英博聯(lián)合團(tuán)隊成功構(gòu)筑了熒光響應(yīng)的動態(tài)共價有機框架，該材料對多種氣態(tài)有機分子展現(xiàn)出廣譜、快速、穩(wěn)定的自適應(yīng)吸附和多重?zé)晒忭憫?yīng)。相關(guān)成果近期發(fā)表在綜合性國際期刊Nature Communications上。
本研究構(gòu)筑了一例新型的熒光多孔材料dynaCOF-330，其對丙酮蒸汽表現(xiàn)出自適應(yīng)吸附和靈敏的熒光點亮-增強的行為。同步輻射PXRD分析表明，dynaCOF-300中的孔道在表面吸附過程結(jié)構(gòu)先保持菱形，再進(jìn)一步膨脹為四方形；進(jìn)入限域孔道中丙酮分子對蒽分子振動的限制是產(chǎn)生熒光增強的原因。低極性的丁烷氣體與傳感材料相互作用弱，在常溫常壓和濕度環(huán)境下難以進(jìn)行熒光檢測。dynaCOF-330可提升丁烷氣體的自適應(yīng)吸附熒光響應(yīng)，在干燥條件下檢測限可達(dá)2%。環(huán)境濕度不僅沒有干擾dynaCOF-330的丁烷檢測，還將其檢測限由2%進(jìn)一步提升到1%（53% RH），且響應(yīng)速度快（僅需1s）、循環(huán)檢測穩(wěn)定（>200次循環(huán)）。對不同極性有機蒸汽，dynaCOF-330在吸附過程中呈現(xiàn)不同程度的熒光增強，有望實現(xiàn)對多種有機分子的特異性識別和濃度監(jiān)測。圖1. 動態(tài)共價有機框架的自適應(yīng)吸附和多樣化熒光響應(yīng)。圖2. 自適應(yīng)吸附dynaCOF-330的熒光響應(yīng)和動態(tài)結(jié)構(gòu)變化：a. 樣品吸附丙酮蒸汽的熒光點亮和增強效應(yīng)；b. 不同蒸汽壓力下的原位熒光光譜；c. 不同客體吸附量的準(zhǔn)原位晶體結(jié)構(gòu)變化。圖3. COF對不同有機蒸汽/氣體的熒光響應(yīng)。a. COF對不同極性有機蒸汽在不同蒸汽壓力下的熒光響應(yīng)。b. COF對飽和烷烴C6異構(gòu)體在不同蒸汽壓力下的熒光響應(yīng)。c. COF對濕的丁烷氣體的熒光響應(yīng)更靈敏。d. COF對濕丁烷氣體的熒光響應(yīng)的循環(huán)穩(wěn)定性測試。本項工作中，上科大物質(zhì)學(xué)院博士后魏蕾和孫凸博士（已畢業(yè)）為共同第一作者；章躍標(biāo)教授、馬延航教授和趙英博教授為共同通訊作者；姜珊教授和其課題組研究生許澤照參與項目的模擬計算工作，為共同作者。上科大為第一完成單位。論文標(biāo)題：Guest-adaptive molecular sensing in a dynamic 3D covalent organic framework論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-35674-8
參考資料：https://www.shanghaitech.edu.cn/2023/0105/c1001a1073740/page.htm
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