近日,哈爾濱工業大學化工與化學學院陳冠英教授團隊與華中科技大學陳學文教授團隊聯合開展的單顆粒稀土上轉換發光研究取得重要進展,研究成果以《通過單納米腔模式耦合實現亞0.5瓦每平方厘米輻照度下明亮的單納米晶上轉換》(Bright single-nanocrystal upconversion at sub 0.5 Wcm?2 irradiance via coupling to single nanocavity mode)為題,發表在《自然·光子學》(Nature Photonics)上。該研究首次揭示稀土上轉換納米晶的光物理學和材料科學之間的聯系,為上轉換納米材料優化設計提供新契機,有力推動了單顆粒上轉換生物傳感、單顆粒上轉換激光、上轉換超分辨生物成像等相關領域的發展。
高效稀土上轉換納米晶通常采用敏化劑-激活劑共摻雜策略,其中,敏化劑離子吸收激發能量,并將能量高效傳遞給激活劑離子,布局其高能激發態,實現反斯托克斯熒光發射。雖然,這種多步上轉換過程的效率通常比傳統多光子吸收高幾個數量級,但單個稀土納米顆粒的上轉換發光通常很弱,無法滿足許多應用要求。
團隊通過耦合到單個等離子體納米腔模式,實現空前明亮的單顆粒稀土上轉換發光,取得重要概念性進展。原位單顆粒控制精度的研究從實驗上明確證明等離子體增強上轉換飽和現象的存在,且飽和效應強烈依賴于稀土離子的摻雜濃度,并在0.45瓦每平方厘米超低激發強度下可實現在亞30納米單顆粒體系中高達2.3 × 105倍的上轉換發光增強。
陳冠英教授和華中科技大學陳學文教授、唐建偉副教授為論文共同通訊作者。我校為共同通訊單位。華中科技大學物理學院博士研究生孟勇軍為論文第一作者,我校化工與化學學院博士研究生黃定昕為論文第二作者。我校化工與化學學院博士研究生李鳳參與相關研究工作。
該研究得到國家自然科學基金、哈工大青年科學家工作室等項目支持。
論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41566-022-01101-z
圖a 單顆粒上轉換納米晶與等離子體納米腔模式耦合
圖b 放置在納米腔場中的增敏劑-激活劑共摻雜納米晶體的簡化能級圖和多步上轉換過程
圖c 研究單顆粒納米晶體耦合到單模式等離子體納米腔的上轉換實驗平臺
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