該論文報道了由鐵修飾二氧化鈦(Fe/TiO2)組成的穩定光催化劑,用于在室溫下、利用大氣壓力下的氧氣、氨氣作為氮源、溴化銨作為添加劑進行的高效氨氧化反應。鐵對二氧化鈦的改性促進了活性?O2-自由基的形成,增加了氨氣和氨基中間體在催化劑上的吸附,加速了氨氧化生成腈。添加劑溴化銨作為氫原子轉移劑將溴離子氧化形成溴自由基(Br?),顯著提高了催化效率。它與?O2-協同作用,從Cα-H中捕獲H?,進而產生以活性碳為中心的自由基。該反應體系可在太陽光照射下得到理想的產率(80.3%),且該催化劑擁有很好的穩定性,光照數周而無明顯化物理學性質變化。鐵修飾二氧化鈦的光電性質和溴自由基(Br?)與超氧自由基(?O2-)協同作用相結合,為開發精細化學合成的半導體基光催化系統提供了新機會。
據悉,張澤會教授領銜的綠色合成催化校學術團隊,依托于化材學院,主要從事生物質催化轉化、光催化有機合成及相關研究。團隊近年來已在Nature Communications、Science Advances、Chem、Angewandte Chemie International Edition、Journal of the American Chemical Society、Chemical Society Reviews等國際頂級期刊發表了系列相關重要成果,為該研究領域的發展做出了積極貢獻。
文章鏈接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c07061
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