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Nat. Commun.：中大雷丹妮、王成新團隊在固態鋰金屬電池領域取得重要突破

來源：中山大學材料科學與工程學院      2022-12-22
導讀：近期，中山大學材料科學與工程學院雷丹妮副教授、王成新教授團隊通過加入乙醇鋁納米線添加劑調控商業化有機電解液的組分，在電極表面原位生成富含氧化鋁的穩定固態電解質膜，從而提高電極/電解液界面相容性及穩定性，獲得了高能量、高穩定鋰金屬電池（Nature Communications, 2022, 13, 1297）。
高能量鋰金屬電池因鋰枝晶生長以及不可控副反應容易發生短路甚至爆炸起火。通過電解質工程誘導鋰金屬均勻沉積以及抑制副反應，是提高鋰金屬電池安全性和循環穩定性的有效策略。近期，中山大學材料科學與工程學院雷丹妮副教授、王成新教授團隊通過加入乙醇鋁納米線添加劑調控商業化有機電解液的組分，在電極表面原位生成富含氧化鋁的穩定固態電解質膜，從而提高電極/電解液界面相容性及穩定性，獲得了高能量、高穩定鋰金屬電池（Nature Communications, 2022, 13, 1297）。該團隊進一步將乙醇鋁納米線轉變成鋁酸鎂納米線，設計制備了剛柔并濟的復合凝膠聚合物電解質，有效抑制了鋰枝晶生長，從根本上提高了鋰金屬電池的安全性。該創新成果于2022年12月11日發表在國際著名學術期刊Advanced Science（https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202205108）。

在傳統有機-無機復合凝膠聚合物電解質中，無機填料與聚合物在結構和性質方面的差異性導致兩者的界面相容性差，增加了電池內部界面阻抗，難以構建均勻、快速的鋰離子傳輸通道，無法實現鋰離子在鋰金屬負極表面均勻沉積。更重要的是，無機填料與聚合物之間的孔隙中的電解液會與無機填料表面的懸掛基團發生副反應而快速消耗，使其匹配高負載正極變得極為困難。因此，改善有機聚合物與無機陶瓷之間的界面相容性對于實現高性能固態鋰金屬電池具有重要意義。目前已報道的提高有機-無機復合材料界面相容性的主要方法是通過化學鍵形成有效連接，其只適用于特定的化合物，無法得到廣泛應用。因此，開發一種普適、簡單的方法提高界面相容性，對于減少鋰離子界面傳導阻抗，實現高性能固態鋰金屬電池是一項具有重要科學意義且充滿挑戰的工作。
鑒于此，該團隊制備了三維發光納米線膜作為內光源，降低納米線表面的光引發劑裂解生成活性自由基的能壘，進而使PEO單體自由基在納米線上優先成核并鏈增長，促進PEO緊密包覆在納米線表面，提高了有機-無機相間相容性，從而將PEO基質均勻網格化（圖1）。鋰離子在網格化的PEO中定向傳導，并在鋰金屬負極表面限域成核進而均勻沉積，獲得了無枝晶準固態鋰金屬電池。該復合凝膠聚合物電解質膜在25 ℃下展現出高的離子電導率（5.66×10?4 S cm?1）和高電壓穩定性（5.2 V）。通過匹配高負載LiFePO4正極（12 mg cm?2）和鋰金屬負極的全電池在室溫下循環120次的容量保持率為88%，優于目前所報道的準固態鋰金屬電池（圖2）。該工作極大地推動了固態鋰金屬電池的商業化進程。

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圖1復合凝膠聚合物電解質膜的制備示意圖及結構表征

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圖2不同電解質匹配LiFePO4正極的全電池長循環性能和倍率性能
該論文的獨立第一作者是中山大學材料科學與工程學院博士研究生葉思陽，共同通訊作者是王成新教授及其團隊雷丹妮副教授。中山大學材料科學與工程學院為論文唯一完成單位。該研究工作受到國家自然科學基金、廣東省自然科學基金、中山大學高校基本科研業務費以及中山大學測試中心的大力支持。
參考資料：https://mse.sysu.edu.cn/article/2404



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