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Angew：內大谷曉俊課題組在單原子催化取得重要研究進展

來源：內蒙古大學      2022-12-15
導讀：近日，內蒙古大學化學化工學院谷曉俊教授課題組取得重要研究進展，相關成果在化學領域國際頂級學術期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發表，題為“Surface-Exposed Single-Ni Atoms with Potential-Driven Dynamic Behaviors for Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution”(論文連接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202212542)，并被選為VIP論文。
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電解水析氧反應(OER)電催化劑的設計合成，對開發能量存儲和轉換的先進電化學裝置具有重要意義，其中具有最大原子利用率的單原子催化劑研發是關鍵。目前，大多數單原子催化劑的催化活性中心暴露有限，導致與反應物分子接觸不充分，造成催化反應效率與預期仍有很大差距。鑒于此，本研究首先利用3-氨基苯酚和甲醛之間的酚醛縮合反應在足球狀CdS表面包覆一層樹脂，并在高溫下熱解產生S/N共摻雜的中空碳球，然后采用化學氣相沉積法在中空碳球外表面捕獲Ni單原子，形成目標催化劑(簡稱Ni SAs@S/N-FCS)，并系統研究了其微觀結構和電催化OER性能。
電子顯微鏡表征結果顯示，催化劑Ni SAs@S/N-FCS具有中空結構，Ni以單原子分布在中空碳球表面(圖1)。X射線精細結構譜學研究表明，Ni的價態在0與+2之間，Ni與N配位而與S不配位，其配位數為4(圖2)；Ni-N鍵的存在說明Ni與S/N共摻雜的中空碳球之間有強相互作用，利于電催化過程中電子的高效傳輸。
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圖1.中空Ni單原子催化劑的制備路線、形貌和結構
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圖2.Ni單原子催化劑的精細結構表征
受益于表面暴露的大量單Ni位點和S/N共摻雜的中空結構，催化劑Ni SAs@S/N-FCS表現出優異的OER性能(圖3)，在10 mA×cm-2時具有249 mV的電位，Tafel 斜率為56.5 mV×dec-1，穩定性長達166小時并且沒有性能衰減。
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圖3.單原子催化劑的OER性能
原位X射線吸收光譜研究發現，單原子催化劑中Ni的吸收邊隨施加電壓的變化而改變(圖4)，表明作為動態催化活性中心的單原子Ni位點具有電位驅動的動力學行為。DFT計算結果表明，雖然S原子不與Ni配位，但S摻雜能夠降低催化反應決速步驟的能壘；Ni與水中的O存在強電子相互作用，利于Ni位點強化對反應中間體的吸附，進而促進OER高效進行。
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圖4.單原子催化劑的原位X射線吸收光譜分析與理論計算結果
本研究為電解水反應高效進行提供了新思路，同時為如何從原子/分子尺度上厘清催化中心的原位結構變化提供了新方法。
該工作由內蒙古大學谷曉俊教授課題組與南洋理工大學樓雄文教授課題組合作完成，谷曉俊和樓雄文為通訊作者。研究受到國家自然科學基金(22162019)、內蒙古自治區科技計劃(2021GG0195)等項目的支持。
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谷曉俊教授課題組

通訊作者簡介：谷曉俊， 內蒙古大學化學化工學院教授，博士生導師。2008年10月，畢業于大連理工大學，獲博士學位；之后在日本國立產業技術綜合研究所，從事JSPS博士后研究；2011年2月，來校任教至今。主要從事資源小分子催化轉化、光/電催化制氫、金屬離子電池方面的研究工作。以第一作者或通訊作者身份等在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、ACS Catal.、Adv. Sci.、Appl. Catal. B: Environ.等期刊發表高質量學術論文60余篇。主持包括教育部新世紀優秀人才支持計劃、國家自然科學基金在內的科研項目10余項。


參考資料：https://www.imu.edu.cn/info/1031/9033.htm

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