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Angew：內(nèi)大谷曉俊課題組在單原子催化取得重要研究進(jìn)展

來源：內(nèi)蒙古大學(xué)      2022-12-15
導(dǎo)讀：近日，內(nèi)蒙古大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院谷曉俊教授課題組取得重要研究進(jìn)展，相關(guān)成果在化學(xué)領(lǐng)域國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表，題為“Surface-Exposed Single-Ni Atoms with Potential-Driven Dynamic Behaviors for Highly Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution”(論文連接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202212542)，并被選為VIP論文。
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電解水析氧反應(yīng)(OER)電催化劑的設(shè)計(jì)合成，對(duì)開發(fā)能量存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換的先進(jìn)電化學(xué)裝置具有重要意義，其中具有最大原子利用率的單原子催化劑研發(fā)是關(guān)鍵。目前，大多數(shù)單原子催化劑的催化活性中心暴露有限，導(dǎo)致與反應(yīng)物分子接觸不充分，造成催化反應(yīng)效率與預(yù)期仍有很大差距。鑒于此，本研究首先利用3-氨基苯酚和甲醛之間的酚醛縮合反應(yīng)在足球狀CdS表面包覆一層樹脂，并在高溫下熱解產(chǎn)生S/N共摻雜的中空碳球，然后采用化學(xué)氣相沉積法在中空碳球外表面捕獲Ni單原子，形成目標(biāo)催化劑(簡(jiǎn)稱Ni SAs@S/N-FCS)，并系統(tǒng)研究了其微觀結(jié)構(gòu)和電催化OER性能。
電子顯微鏡表征結(jié)果顯示，催化劑Ni SAs@S/N-FCS具有中空結(jié)構(gòu)，Ni以單原子分布在中空碳球表面(圖1)。X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)譜學(xué)研究表明，Ni的價(jià)態(tài)在0與+2之間，Ni與N配位而與S不配位，其配位數(shù)為4(圖2)；Ni-N鍵的存在說明Ni與S/N共摻雜的中空碳球之間有強(qiáng)相互作用，利于電催化過程中電子的高效傳輸。
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圖1.中空Ni單原子催化劑的制備路線、形貌和結(jié)構(gòu)
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圖2.Ni單原子催化劑的精細(xì)結(jié)構(gòu)表征
受益于表面暴露的大量單Ni位點(diǎn)和S/N共摻雜的中空結(jié)構(gòu)，催化劑Ni SAs@S/N-FCS表現(xiàn)出優(yōu)異的OER性能(圖3)，在10 mA×cm-2時(shí)具有249 mV的電位，Tafel 斜率為56.5 mV×dec-1，穩(wěn)定性長(zhǎng)達(dá)166小時(shí)并且沒有性能衰減。
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圖3.單原子催化劑的OER性能
原位X射線吸收光譜研究發(fā)現(xiàn)，單原子催化劑中Ni的吸收邊隨施加電壓的變化而改變(圖4)，表明作為動(dòng)態(tài)催化活性中心的單原子Ni位點(diǎn)具有電位驅(qū)動(dòng)的動(dòng)力學(xué)行為。DFT計(jì)算結(jié)果表明，雖然S原子不與Ni配位，但S摻雜能夠降低催化反應(yīng)決速步驟的能壘；Ni與水中的O存在強(qiáng)電子相互作用，利于Ni位點(diǎn)強(qiáng)化對(duì)反應(yīng)中間體的吸附，進(jìn)而促進(jìn)OER高效進(jìn)行。
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圖4.單原子催化劑的原位X射線吸收光譜分析與理論計(jì)算結(jié)果
本研究為電解水反應(yīng)高效進(jìn)行提供了新思路，同時(shí)為如何從原子/分子尺度上厘清催化中心的原位結(jié)構(gòu)變化提供了新方法。
該工作由內(nèi)蒙古大學(xué)谷曉俊教授課題組與南洋理工大學(xué)樓雄文教授課題組合作完成，谷曉俊和樓雄文為通訊作者。研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金(22162019)、內(nèi)蒙古自治區(qū)科技計(jì)劃(2021GG0195)等項(xiàng)目的支持。
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谷曉俊教授課題組

通訊作者簡(jiǎn)介：谷曉俊， 內(nèi)蒙古大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院教授，博士生導(dǎo)師。2008年10月，畢業(yè)于大連理工大學(xué)，獲博士學(xué)位；之后在日本國(guó)立產(chǎn)業(yè)技術(shù)綜合研究所，從事JSPS博士后研究；2011年2月，來校任教至今。主要從事資源小分子催化轉(zhuǎn)化、光/電催化制氫、金屬離子電池方面的研究工作。以第一作者或通訊作者身份等在Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、J. Am. Chem. Soc.、ACS Catal.、Adv. Sci.、Appl. Catal. B: Environ.等期刊發(fā)表高質(zhì)量學(xué)術(shù)論文60余篇。主持包括教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金在內(nèi)的科研項(xiàng)目10余項(xiàng)。


參考資料：https://www.imu.edu.cn/info/1031/9033.htm

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