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Adv. Mater.：青島大學龍曉靜課題組采用價鍵策略定向設計并開發了一類非金屬共價有機框架氧還原催化劑

來源：青島大學國家重點實驗室      2022-12-08
導讀：近日，青島大學國家重點實驗室龍曉靜教授采用價鍵策略定向設計并開發了一類非金屬共價有機框架氧還原催化劑。相關研究成果以“Metal-Free carbon-Based covalent organic frameworks with heteroatom-Free units boost efficient oxygen reduction”為題，在國際頂級化學期刊Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202209129) 上發表。
燃料電池以其綠色高效、環境友好、可靠性高等優點，在航空、航天通訊，交通等方面展現出巨大應用潛力，也成為未來能源可持續發展的重要研究方向之一。氧還原反應(ORR)是燃料電池和金屬-空氣電池陰極組成部分的核心反應。目前，具有高催化活性的碳基非金屬電催化劑（CMFE）被認為是傳統貴金屬催化劑最有前途的替代品。一般而言，純碳基電催化劑的性能源于活性位點電子環境的重新分布。已有相關研究證明，雜原子摻雜、缺陷誘導等引是活性位點電子環境再分布的有效策略，但是傳統的熱解或雜原子摻雜方法通常會導致分子結構不明確、催化活性位點不確定等問題。

共價有機框架（COFs）是通過共價鍵連接的多孔有序且結構明確的一類高分子材料體系。這些模塊化結構可將特定功能的構建塊插入其骨架中，從而達到擴展周期性結構，調控光學、電子和催化性能的目的。在該類催化材料的結構設計中，科研工作人員經常采用各種各樣的復雜分子來提高電催化活性，因此，催化活性不僅受到雜原子的數量和位置的影響，而且還受到其他因素的影響，例如空間位阻、鍵合角和構建塊的分子構型等，這些因素不利于準確識別活性中心。
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基于以上科學問題，生物多糖纖維成形與生態紡織國家重點實驗室龍曉靜教授采用價鍵策略定向設計并開發了一類非金屬共價有機框架氧還原催化劑。眾所周知，甲基只含有C和H元素，具有電化學惰性，但是甲基的引入可改變分子的構型和基本性質，從而使神奇的甲基效應在醫學、有機光電和納米結構材料等領域受到廣泛研究。與傳統的雜原子摻雜非金屬碳基電催化劑的設計原理不同，該工作僅通過調控甲基的鍵合狀態，開發出高效的非金屬、無碳化、無雜原子摻雜的碳基催化材料體系。值得注意的是，該工作通過電化學原位拉曼光譜并結合理論拉曼等大量理論結果證實了催化活性中心。
相關研究成果以“Metal-Free carbon-Based covalent organic frameworks with heteroatom-Free units boost efficient oxygen reduction”為題，在國際頂級化學期刊Advanced Materials (DOI: 10.1002/adma.202209129) 上發表。青島大學為唯一完成單位，龍曉靜教授為獨立通訊作者，2019級碩士研究生游志虎為文章第一作者。該研究工作得到了國家自然科學基金面上項目、山東省泰山學者青年專家項目和山東省優秀青年基金項目的資助。
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這項工作是龍曉靜教授近期在非對稱設計（Angew. Chem. Int. Ed., 2022, e202209583; Angew. Chem. Int. Ed., 2021, 60, 26483; Appl. Catal. B, 2022, 304, 120908; Small 2021, 2105524）和雜環化調控（Angew. Chem. Int. Ed., 2019, 58, 11369; J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 3322）之后取得的又一重要進展。
論文信息：Metal-Free carbon-Based covalent organic frameworks with heteroatom-Free units boost efficient oxygen reduction. Zhihu You, Bingbing Wang, Zijie Zhao, Qiankun Zhang, Weichen Song, Chuanhui Zhang, Xiaojing Long*, Yanzhi Xia，https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209129
參考資料：http://zdsys.qdu.edu.cn/info/1004/1794.htm


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