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Nat. Commun.：中國科大黃偉新在光催化反應體系研究中取得新進展
來源：中國科學技術大學國家同步輻射實驗室 2022-12-01
導讀：近日，中國科學技術大學化學與材料科學學院/合肥微尺度物質科學國家研究中心黃偉新教授課題組在光催化反應體系研究中取得新進展，這一研究成果將提高我們對復合光催化劑的表面電荷轉移的認識，相關成果以“Molecular oxygen enhances H2O2 utilization for the photocatalytic conversion of methane to liquid-phase oxygenates”為題，發表在國際著名學術期刊Nature communications 上(Nat. Commun.2022, 13, 6677)。
隨著頁巖氣和可燃冰的開發和“雙碳目標”的提出，甲烷作為碳資源的可能性越來越大，但將甲烷高活性和高選擇性轉化為高值化學品是多相催化中的長期挑戰，近期，光催化表現出巨大的潛力。雙氧水是光催化甲烷液相氧化制高值化學品常用的氧化劑，其與光生電子反應生成羥基自由基或過氧化氫自由基是有效的活化方式，但同時存在其與光生空穴反應生成水和氧氣的副反應，極大降低了雙氧水的利用效率。基于此中國科學技術大學化學與材料科學學院/合肥微尺度物質科學國家研究中心黃偉新教授課題組觀察到適量氧氣的加入普適性地將氧化物半導體光催化甲烷和雙氧水反應體系中雙氧水的利用率提高1.30–1.78倍，從而將甲烷轉化率提高1.4–2.0倍。界面電荷轉移。在黑暗(粗線)和紫外光照射(細線)下TiO2{001}NCs(黑線)、TiO2{001}NCs-C3N4-0.1復合物(紅線)和C3N4(藍線)的Ti L邊(a) 、O K邊(b)、N K邊(c)和C K邊(d)的NEXAFS譜該團隊借助合肥光源光電子能譜線站（BL10B）原位研究了光照前后的TiO2 {001}-C3N4-0.1，TiO2 {001}與C3N4的軟X射線吸收譜。TiO2 {001}-C3N4復合材料比TiO2 {001}表現出增強的Ti L邊和O K邊信號，比C3N4表現出減弱的C K邊和N K邊信號，表明TiO2上的電子密度降低同時C3N4的電子密度增加。TiO2 {001}-C3N4-0.1復合材料在紫外光照射下比在黑暗條件下表現出更強的Ti L邊NEXAFS信號，這說明在TiO2 {001} -C3N4-0.1復合材料內形成Z型異質結，其中TiO2導帶(Ti 3d軌道)上的光生電子有效地轉移到C3N4價帶(N 2p軌道)，并與其中的光生空穴復合。此外，來自TiO2導帶的總轉移電子多于光生電子，這可能是由于C3N4價帶中有大量光生空穴，這導致TiO2-C3N4-0.1復合材料在紫外光照射下比在黑暗條件下占據更少的Ti 3d軌道，并因此具有更強的Ti L邊信號。這一研究成果將提高我們對復合光催化劑的表面電荷轉移的認識，相關成果以“Molecular oxygen enhances H2O2 utilization for the photocatalytic conversion of methane to liquid-phase oxygenates”為題，發表在國際著名學術期刊Nature communications 上(Nat. Commun.2022, 13, 6677)。論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-34563-4參考資料：http://www.nsrl.ustc.edu.cn/2022/1201/c10940a583056/page.htm
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