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JACS：廈大丙烯電催化氧化的選擇性調控和反應機制

來源：廈門大學化學化工學院      2022-11-22
導讀：近日， 廈門大學化學化工學院孫世剛院士團隊周志有教授與王韜副研究員（嘉庚創新實驗室）在丙烯電催化氧化機理研究方面取得新進展，相關成果以“Reaction mechanism and selectivity tuning of propene oxidation at the electrochemical interface”為題，在線發表于J. Am. Chem. Soc.（DOI: 10.1021/jacs.2c09105）。
丙烯是一種重要的化工原料，每年全球需求超過1億噸，主要用于生產環氧丙烷、聚丙烯、1，2-丙二醇等。傳統上，丙烯的轉化主要通過熱催化方法。近年來，隨著可再生電能快速發展，利用清潔電能在溫和環境下進行丙烯電化學轉化，引起了人們的關注。丙烯氧化的電位較低，若將其替代析氧反應，不僅能夠顯著降低電解制氫的能耗，還可得到高附加值的化學品。目前，貴金屬Pd被認為是最有前景的丙烯電氧化催化劑之一，但反應機理仍不明確。

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該研究工作通過將金屬Pd/C在空氣中氧化成PdO/C，顯著提升丙烯電催化轉化高附加值產物—1, 2丙二醇的選擇性，并借助電化學原位衰減全反射紅外光譜技術（ATR-FTIR），闡釋了在不同電勢下，丙烯在金屬Pd和PdO表面的不同吸附構型以及不同反應路徑。研究結果表明，當電位低于0.8 V時，丙烯吸附構型與熱催化類似，丙烯基團以（πσ-）或（di-σ）方式吸附在Pd位點。但當電位高于0.8 V時，吸附構型發生轉變，丙烯端基（=CH2）發生脫氫，在金屬Pd上形成μ3-η2-C=CHCH3吸附中間體，而在PdO表面，形成μ-C=CHCH3吸附中間體。通過設計同位素H218O和D2O實驗證實，PdO表面形成的亞丙烯基吸附中間體（μ-C=CHCH3）會進一步插入PdO中的O原子，生成1, 2-丙二醇。該研究從分子水平層次加深了對丙烯電催化氧化機理的認識。
該研究工作是在周志有教授和王韜副研究員共同指導下完成。 廈門大學化學化工學院2019級博士生劉曉晨為該論文的第一作者。研究工作得到了國家重點研發計劃（2021YFA1501504）和國家自然科學基金（92045302、21875194、22288102和22021001）的資助。
論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09105
參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/16984.htm

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