團隊提出具有最低共熔點的二元鋰鹽共熔體系，實現高失效程度三元電極材料的直接修復。完全失效的鎳鈷錳三元材料NCM523（鎳鈷錳比例5:2:3）經過修復后，容量可提升至與商業材料水平相當，200圈循環后容量保持率仍然有80%以上，可以直接作為電極材料使用。該方法適用性廣泛，對NCM111（鎳鈷錳比例1:1:1）、NCM622（鎳鈷錳比例6:2:2）、鈷酸鋰等層狀過渡金屬氧化物正極材料均適用，具有較大的實際應用前景。
團隊構建了電池正負極材料協同回收機制，實現正極、負極材料的同步直接再生。再生后的正極材料，容量大幅提升，使用再生正極與再生負極材料制備的軟包電池，其容量與使用商業電極材料的電池基本一致，證明再生材料可直接重新利用。該回收策略實現了鋰資源在廢電池內部的閉環循環利用，正極材料再生過程不再需要外源性的鋰鹽添加，同時兼顧了正極材料與負極石墨的再生，經濟效益明顯提升。
團隊還探索失效磷酸鐵鋰的修復，通過使用環境友好的乙醇作為還原劑，以醋酸鋰作為鋰源對其進行修復。與此同時，通過構建異質界面對磷酸鐵鋰中鐵的d帶中心進行調控實現再生磷酸鐵鋰的長循環，在10C的倍率下循環1000圈容量保持率接近80%。該方法對于回收失效磷酸鐵鋰實現長壽命循環提供了新思路。
另一方面，研究從廢棄鋰離子電池中回收Co、Fe與廢棄木屑載體結合，設計合成了具有孤立Fe原子位點的CoFe金屬間化合物作為鋅空氣電池正極的催化劑。合成的CoFe/C納米催化劑表現出良好的氧還原/氧析出雙功能催化活性，其性能優于商業化的20% Pt/C催化劑，且價格遠低于商業Pt/C催化劑。該方法拓展了回收產物的高值化利用途徑。相關工作以“用于直接回收高失效程度正極的普適性熔融鹽”（Adaptable eutectic salt for the direct recycling of highly degraded layer cathodes）、“高效提取負極中的鋰，用于廢舊鋰離子電池正極材料的直接再生”（Efficient Extraction of Lithium from Anode for Direct Regeneration of Cathode Materials of Spent Li-Ion Batteries）、“通過提高Fe的d帶中心實現再生磷酸鐵鋰的長壽命循環”（Long-Life Regenerated LiFePO4from Spent Cathode by Elevating the d-Band Center of Fe）、“回收廢棄鋰離子電池制備具有孤立鐵位點的鈷鐵金屬間化合物調控鋅-空氣電池的性能”（Isolating Contiguous Fe Atoms by Forming a Co?Fe Intermetallic Catalyst from Spent Lithium-Ion Batteries to Regulate Activity for Zinc?Air Batteries）為題，分別發表在《美國化學會會志》（Journal of the American Chemical Society,JACS）、《美國化學會能源快報》（ACS Energy Letters）、《先進材料》（Advanced Materials）、《美國化學學會納米》（ACS Nano）上。成會明、周光敏為上述文章通訊作者。上海交通大學梁正副教授為《美國化學會會志》《美國化學會能源快報》《先進材料》三篇論文的共同通訊作者。清華大學深圳國際研究生院2021級碩士研究生馬駿、博士后王俊雄、上海交通大學2019級聯合培養博士生賈凱為《美國化學會會志》《美國化學會能源快報》《先進材料》三篇論文的第一作者。清華大學深圳國際研究生院2020級博士后焦妙倫、張祺為《美國化學學會納米》文章的共同第一作者。電池回收的相關工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金聯合基金、清華大學深圳國際研究生院跨學科研究與創新基金等項目的支持。
論文鏈接：
https://doi.org/10.1021/jacs.2c07860
https://doi.org/10.1021/acsenergylett.2c01539
https://doi.org/10.1002/adma.202208034
https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.2c06826
參考資料：https://www.tsinghua.edu.cn/info/1175/99625.htm
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