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Nat. Commun.：廈大熊海峰、黃小青與福大林森等合作層狀鈀氧化物高效催化過氧化氫直接合成

來源：廈門大學      2022-11-03
導讀：?近日，廈門大學熊海峰教授、黃小青教授與福州大學林森教授等合作，在過氧化氫直接合成的研究中取得重要進展：開發出高性能層狀PdO催化劑用于H2O2的直接合成。相關成果以“Layered Pd oxide on PdSn nanowires for boosting direct H2O2 synthesis”為題在線發表于Nat. Commun. 2022, 13, 6072。
過氧化氫（H2O2）是一種綠色且不可或缺的氧化劑，被廣泛用于多個領域。目前，工業上生成H2O2的主要方法為蒽醌法，存在工藝復雜等缺點。直接由氫氣與氧氣合成H2O2因原子效率高、制備方便、不產生污染物等優點受到關注，但該方法一直受限于催化劑的性能不佳。鑒于此，熊海峰教授和黃小青教授團隊合作，在鈀錫（PdSn）納米線合金材料表面修飾鈀氧化物層，所制備得到的合金催化劑表現出優異的H2O2直接合成性能。

通過兩步法構建表面富鈀修飾的PdSn納米線合金，并采用快速退火法輔助，控制納米線合金表面氧化物層的厚度，最終得到表面具有鈀氧化合物層的PdSn納米線合金催化劑（PdL/PdSn-NW）。實驗結果表明，該催化劑上H2O2的合成速率和選擇性分別高達528?mol/kgcat/h和95.3%，優于文獻已報道的眾多催化劑。原位表征實驗和理論計算進一步揭示，鈀氧化物層表面雙配位鈀位點的存在以及催化劑對O2、H2和H2O2吸附能力的差異是其具有優異催化性能的原因。
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該工作由熊海峰教授和黃小青教授共同指導完成。廈門大學博士后李洪超為論文第一作者，博士后杜聰聰、張應，碩士生趙嘉飛共同參與該工作。陳明樹、張洪良、傅鋼、鄭燕萍等老師對該工作的順利開展給予了幫助。該項工作是繼課題組前期報道“PdO筏”催化氧化甲烷工作（Nat. Catal. 2021, 4, 830-839）之后，關于PdO層狀結構具有特殊熱催化性能的新發現。研究工作得到國家高層次青年人才項目、國家自然科學基金（22072118、21973013）、廈門大學固體表面物理化學國家重點實驗室和醇醚酯化工清潔生產國家工程實驗室的資助。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-33757-0
參考資料：https://chem.xmu.edu.cn/info/1274/16604.htm

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