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Angew:復旦王野、謝順吉團隊和汪騁團隊合作在CO2電催化還原制多碳化合物研究新進展

來源:復旦大學      2022-11-02
導讀:?近日,復旦大學王野教授&謝順吉教授團隊和汪騁教授團隊合作,開發了自動化快速篩選電催化劑的新方法,并在CO2電催化還原方面取得重要進展,成果以“Fast Screening for Cu-based Bimetallic Electrocatalysts: Efficient Electrocatalytic Reduction of CO2 to C2+ Products on Magnesium-Copper”為題在線發表于Angew. Chem. Int. Ed.,DOI:10.1002/anie.202213423。
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利用可再生電能驅動CO2電催化還原制高值多碳化學品,如乙烯、乙醇,不僅可以實現CO2的高值化利用,還可實現可再生電能到化學能的存儲。高效電催化劑的研發是該領域的研究重點之一。CO2電催化還原制多碳產物中,銅基催化劑是唯一兼具高活性和高選擇性的一類催化劑。目前已發展出摻雜、合金化、表面分子修飾等多種策略用于提高銅基催化劑的性能,但由于催化劑組成和反應機理的復雜性,催化劑開發過程往往需要大量反復試驗來篩選,研發效率較低,而構建催化劑的自動化快速篩選平臺,可以顯著提高高性能催化劑的研發效率。
基于此,作者搭建了一個以自動化氣體擴散電極流動電解池為核心的快速篩選平臺,在約55小時的工作時間內完成了109種銅基雙金屬催化劑的性能評估,共計得到942組有效測試數據,發現了性能優異的鎂銅催化劑。據此合成的鎂修飾銅(Mg-Cu)催化劑在1.0 A cm?2的高電流密度下,C2+法拉第效率可達80%(乙烯~70%)。通過原位電化學表征和控制實驗的系統研究,揭示了Mg2+物種在CO2還原條件下可穩定Mg-Cu催化劑上的Cu+位點,進而增強CO2活化、提高催化劑表面*CO覆蓋度、促進C?C偶聯生成C2+產物。該工作為高性能電催化劑的快速研發提供了一種可行的方法,并有望從CO2還原反應拓展到N2還原、析氧、CH4氧化等反應過程,可通過快速篩選建立一個可靠的大規模催化劑性能數據庫,用于機器學習、理論研究和催化劑理性設計。
王野教授&謝順吉教授團隊長期致力于C1分子的可控催化研究,近年,在CO2電催化還原方面取得了一系列重要進展(Chem. Soc. Rev., 2021, 50, 12897; Nat. Catal.20203, 478; Nat. Commun.201910, 892)。汪騁教授團隊長期致力于機器學習、自動化在催化科學中的應用,取得了一系列重要進展(Matter, 2020, 2, 1651; J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 5755)。
該工作在謝順吉教授、汪騁教授和王野教授的指導下完成。我院2016級博士生謝明燦和2021級博士生沈衍為共同第一作者。馬文超博士(現為瑞士EPFL博士后)參與了部分表征工作,博士生魏迪野為原位拉曼測試提供了支持,博士生張彪完成了理論計算部分,博士生王子漢和本科生王一涵參與搭建了自動化測試平臺,張慶紅教授參與了論文的整理。研究工作得到國家重點研發計劃項目(2019YFE0104400)、國家自然科學基金項目(221210012202220191945301 21972115)、嘉庚創新實驗室科技項目(RD2020020201)等資助。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.20221342

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