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Angew：華理徐至團隊在靜電錨定金屬有機框架中配體旋轉強化分子篩分研究獲新進展

來源：華東理工大學 2022-10-18

導讀：近日，華東理工大學化工學院徐至教授等提出了一種通過分子靜電錨定配體旋轉來強化CO2/N2篩分的策略。研究人員利用靜電分子，錨定ZIF-8中配體的旋轉，構建了剛性均一的氣體分子傳輸通道，實現了CO2和N2分子的精準篩分。相關成果以“金屬有機框架中靜電錨定柔性配體的旋轉使CO2/N2高效分離”為題發表在《德國應用化學》上。

近年來，金屬有機骨架(MOF)材料因其孔徑均勻、尺寸可調等優點而成為氣體分離領域的研究熱點。然而，MOF材料的框架柔性，如配體的不可控旋轉，導致的較大孔道范圍使其在小分子氣體分離中選擇性較低，難以實現高效的精準篩分。因此，設計抑制MOF框架柔性，構建剛性孔道的新方法是制備下一代高性能膜的迫切需求。

圖片說明：配體旋轉錨定ZIF-8的形貌、結構表征

該工作通過三氟乙酸鹽與ZIF-8中配體的靜電作用實現配體旋轉的錨定。N2吸附等溫線測試結果表明ZIF-8氣體吸附過程中的配體旋轉產生的“呼吸效應”被顯著抑制。配體錨定導致的均勻配體定向產生了新的11.1°的XRD衍射峰。進一步的DFT理論計算表明三氟乙酸根優先在ZIF-8中的六元窗口與配體作用，并在窗口中心位置達到熱力學穩定狀態。ZIF-8配體的錨定構建了3.4 ?的孔道尺寸。

圖片說明：配體旋轉錨定前后ZIF-8的CO₂/N₂吸附和膜分離性能對比

配體旋轉的錨定使ZIF-8的CO₂/N₂吸附選擇性從14.02提高至332.86。在吸附測試壓力范圍內沒有觀察到明顯的N₂吸附，進一步用耗散型石英晶體微天平吸附測試驗證了錨定后ZIF-8窗口對N₂的阻隔作用。相應的膜分離應用表明，相比于ZIF-8復合膜，配體旋轉錨定ZIF-8復合膜的選擇性提高了2倍。此外，三氟乙酸根增強了錨定后MOF與聚合物基質間的相互作用，提高了MOF孔道的利用率，實現了通量和選擇性的同步提高。