三線態(tài)-三線態(tài)湮滅上轉(zhuǎn)換技術(shù)(簡稱TTA上轉(zhuǎn)換技術(shù))是一種將低能量轉(zhuǎn)換為高能量的技術(shù),有望用于減少因太陽光譜和太陽能電池材料的吸收不匹配而導(dǎo)致的能量損失,結(jié)合其所需激發(fā)光功率低、激發(fā)和發(fā)射波長可調(diào)的優(yōu)點,使得其在光伏、光催化、生物成像和有機發(fā)光二極管(OLED)方面顯示出良好的應(yīng)用潛力。然而,TTA上轉(zhuǎn)換技術(shù)的實際應(yīng)用仍然面臨著重大挑戰(zhàn)。由于長壽命的三線態(tài)對氧極為敏感,通常需要對上轉(zhuǎn)換系統(tǒng)進行嚴(yán)格的脫氣和密封。盡管固態(tài)的TTA上轉(zhuǎn)換比溶液中的更有優(yōu)勢,如加工和材料制造的便利性,但在固態(tài)中實現(xiàn)高效的TTA上轉(zhuǎn)換是相當(dāng)困難的。近日,四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院楊成教授、伍晚花教授團隊報道了一種有機-無機雜化納米復(fù)合材料,它是由鋰藻土和聚(N -乙烯基-2-吡咯烷酮)(PVP)自組裝而成,即使在空氣中也可以作為固體TTA-UC的優(yōu)良基質(zhì)。在TTA-UC組分摻雜的雜化水凝膠中,利用鋰藻土納米盤邊緣帶正電的特性,使其對陰離子的三線態(tài)受體分子通過靜電作用進行有序組裝,以實現(xiàn)三重態(tài)激子在有序組裝體中的高效遷移來克服固相材料中分子擴散受限的問題,同時,納米復(fù)合水凝膠的氫鍵網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)具有阻隔氧氣的作用,甚至對于長時間置于空氣中而擴散進材料中的氧氣還具有主動除氧功能。最終在固相中實現(xiàn)了絕對量子效率高達23.8%(最大值為50%),這是迄今為止在固體狀態(tài)下觀察到的最高上轉(zhuǎn)換量子效率。該固體材料具有良好的可加工特性,可以將其加工成不同形狀甚至研磨成粉末依舊保持了高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光,并成功應(yīng)用于信息加密和防偽安全領(lǐng)域。該研究成果以題為“Triplet-Triplet Annihilation Upconversion in Laponite/PVP Nanocomposites: Absolute Quantum Yields up to 23.8% at Solid-State and Application to Anti-counterfeiting”發(fā)表于Materials Horizons期刊上。論文的第一作者是化學(xué)學(xué)院魏玲玲博士,通訊作者是伍晚花教授,楊成教授為論文的發(fā)表提供全面指導(dǎo)。特別感謝國家自然基金、國家重點研究與發(fā)展計劃項目、四川省科技廳項目的經(jīng)費支持。
課題組網(wǎng)站鏈接:http://yangchenggroup.com/
原文鏈接:https://doi.org/10.1039/D2MH00887D
參考資料:http://chem.scu.edu.cn/info/1172/5797.htm