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AFM:同濟高國華、吳廣明團隊以物理驅(qū)動實現(xiàn)VOx@C卵黃殼納米球的仿生合成,成功抑制鋰硫電池的穿梭效應(yīng)

來源:同濟大學(xué)      2022-10-09
導(dǎo)讀:近日,同濟大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院高國華副教授、吳廣明教授團隊與汽車學(xué)院肖強鳳教授團隊合作,利用超聲場作用下帶殼囊泡的空化效應(yīng),模仿了貍藻的獵物捕食過程,實現(xiàn)介孔碳殼對氧化釩納米顆粒主動封裝,避免了苛刻的高溫還原過程,制備了VOx@C 卵黃殼納米球,應(yīng)用于鋰硫電池隔膜,通過捕集和催化轉(zhuǎn)化多硫化物,有效抑制了多硫化物的穿梭效應(yīng),制備了高性能的鋰硫電池。這一研究工作以“Biomimetic Synthesis of VOx@C Yolk-Shell Nanospheres and Their Application in Li-S Batteries”為題發(fā)表于國際材料科學(xué)領(lǐng)域權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《先進功能材料》(Advanced Functional Materials )。

食蟲植物是植物界中一個特殊的類群,它們自身可以光合自養(yǎng),同時又可以捕捉昆蟲以補充營養(yǎng)。在不同的生存環(huán)境下,不同的食蟲植物進化出了不同的捕蟲習(xí)性。其中,水生食蟲植物貍藻進化出了捕鼠器型捕蟲器,利用其微型囊狀腔室的快速膨脹來產(chǎn)生壓強將食物捕獲。這種精巧的結(jié)構(gòu)保證其能在缺乏N和P等營養(yǎng)物質(zhì)的環(huán)境中生存。受貍藻利用壓差捕食行為的啟發(fā),同濟大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院與汽車學(xué)院合作,利用超聲場作用下帶殼囊泡的空化效應(yīng),模仿了貍藻的獵物捕食過程,實現(xiàn)介孔碳殼對氧化釩納米顆粒主動封裝,避免了苛刻的高溫還原過程,制備了VOx@C 卵黃殼納米球,應(yīng)用于鋰硫電池隔膜,通過捕集和催化轉(zhuǎn)化多硫化物,有效抑制了多硫化物的穿梭效應(yīng),制備了高性能的鋰硫電池。9月30日,這一研究工作以“Biomimetic Synthesis of VOx@C Yolk-Shell Nanospheres and Their Application in Li-S Batteries”為題發(fā)表于國際材料科學(xué)領(lǐng)域權(quán)威學(xué)術(shù)期刊《先進功能材料》(Advanced Functional Materials )。

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圖1. 通過模仿肉食性貍藻的獵物捕食來合成VOx@C卵黃殼納米球的示意圖(插圖:貍藻捕食的相應(yīng)階段)。


研究團隊發(fā)現(xiàn)介孔碳殼(HMCS)具有高固有頻率和優(yōu)越的機械性能,在超聲驅(qū)動下保持其完整性并會快速非對稱地膨脹和收縮,在球殼的內(nèi)外產(chǎn)生周期性的巨大壓力差。同時氧化釩納米顆粒與碳殼介孔孔道之間的相對運動會產(chǎn)生阻尼力,非對稱膨脹收縮過程使得納米顆粒進入碳殼的阻尼力要比它們逃逸時小。因此與自發(fā)熱力學(xué)過程相反,在超聲能量持續(xù)輸入下,介孔碳殼主動將氧化釩納米顆粒逆濃度梯度封裝到殼內(nèi),合成了VOx@C 卵黃殼納米球,實驗和數(shù)值計算表明該過程與貍藻的捕食過程一致。此外,通過對超聲驅(qū)動過程的調(diào)控,可以實現(xiàn)材料在碳殼表面或內(nèi)表面生長。

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圖2. VOx@C卵黃殼納米球的a)SEM圖像,b)TEM圖像,c)高分辨率TEM圖像,d-g)HAADF-STEM圖像和元素圖譜,h)XPS光譜,i)高分辨率V2p XPS光譜,j)N2吸附-解吸等溫線。
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圖3. 超聲驅(qū)動下HMCS殼體運動的數(shù)值模擬。a) 一個周期內(nèi)HMCS的內(nèi)半徑、外殼加速度和凈壓力的變化。b) HMCS的狀態(tài)示意圖(箭頭代表HMCS外殼的運動方向)。色條是由內(nèi)表面歸一化的壓力值。
利用該材料作為高負載鋰硫電池的再生性多硫化物清除層(RSL)應(yīng)用于隔膜,有效地抑制了多硫化鋰的穿梭效應(yīng)。與商用聚丙烯(PP)隔膜相比,使用RSL的電池極大地提升了比容量(100次循環(huán)后從467 mAh/g 提升至860 mAh/g)和倍率性能(5 C電流密度下比容量從30 mAh/g 提升至540 mAh/g)。
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圖4. VOx@C卵黃殼納米球作為鋰硫電池RSL的應(yīng)用。a)CNT/VOx@C RSL的橫截面SEM圖像。b)倍率性能,在c)0.2 C,d)1 C的長循環(huán)性能,以及相應(yīng)的庫倫效率。e) 分別使用Celgard PP隔膜、CNT RSL和CNT/VOx@C RSL的鋰離子電池的初始循環(huán)充放電曲線和f) Nyquist圖。g) 在使用Celgard PP隔膜、CNT RSL和CNT/VOx@C RSL的H型池中,多硫化物擴散的可視化演示。(h)H型池右側(cè)池溶液的紅外光譜 


該工作為開發(fā)卵黃殼材料合成提供了新的物理途徑,有效避免了傳統(tǒng)卵黃殼材料高溫高壓的制備方法和低的原料利用率,也可以應(yīng)用于在介孔碳殼內(nèi)部封裝其他氧化物,如WO3,CeO2 和 Nb2O5等,該技術(shù)在能源儲存和轉(zhuǎn)化以及異質(zhì)結(jié)構(gòu)的合理設(shè)計中具有非凡的潛力。

該論文的第一作者是同濟大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院博士生紀(jì)明澤與汽車學(xué)院博士生倪潔,通訊作者為同濟大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院高國華副教授、吳廣明教授和汽車學(xué)院肖強鳳教授。該工作得到了國家自然科學(xué)基金、上海市 2020 年度“科技創(chuàng)新行動計劃”社會發(fā)展科技攻關(guān)項目的支持。

論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202206589
參考資料:https://news.tongji.edu.cninfo/1002/82251.ht


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