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實現“雙碳”目標的時代背景下迫切需要發展高效電能存儲技術，鋰離子電池作為最先進的電化學能源儲存器件之一，在便攜式電子設備及電動汽車等領域得到廣泛應用。其中高鎳正極材料由于具有高容量和低成本的特點，是最有前景的高比能鋰離子電池正極材料之一。然而高鎳正極材料嚴重的界面副反應與充放電過程的體積形變導致容量衰減快、安全性差與機械失效等問題，嚴重限制了其大規模商業應用。納米晶粒長大成微米級單晶顆粒，不僅能夠降低材料比表面積、減少界面副反應提高安全性，而且還能消除多晶二次球顆粒晶間裂縫問題，使高鎳正極材料的安全性得到提高。 

在國家自然科學基金委、科技部和中科院的支持下，化學所分子納米結構與納米技術院重點實驗室萬立駿/郭玉國課題組近年來在單晶高鎳正極材料研究中不斷取得新突破。例如：針對單晶高鎳正極材料動力學緩慢問題，系統研究了單晶高鎳正極材料Li⁺擴散機制，提出了高價態過渡金屬離子表面梯度摻雜以提高Li⁺擴散動力學方法（Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 26535）。針對高鎳正極嚴重界面副反應問題，建立了界面化學反應以實現均勻浸潤的表面包覆方法，開發了多種單晶正極材料界面穩定化技術。如：利用磷鉬酸與表面殘鋰發生反應，在單晶顆粒表面構筑了Li₄MoO₅離子導體包覆層（Nano Energy. 2021, 87, 106172）；利用Al(NO₃)₃、(NH₄)₂HPO₄和表面殘留鋰反應，構筑Li₃PO₄-AlPO₄雙功能復合包覆層方法（Nano Energy. 2022, 94, 106901）。針對傳統液相界面改性工藝流程長、復雜且成本高的問題，提出氣相界面處理方法，成功在高鎳正極材料表面構筑了厚度可控的致密無定形Li₂CO₃納米包覆層，并發現電化學循環過程中Li₂CO₃與電解液反應原位轉化成穩定的無機富氟正極/電解質界面相，顯著提高了材料的電化學性能（Adv. Mater. 2022, 34, 2108947）。 

除上述問題以外，由于高鎳正極所屬的層狀過渡金屬氧化物正極的晶體結構特點，機械化學失效（滑移、裂縫和扭折）成為其商業應用面臨的另一重要科學問題。最近，課題組與中科院物理所肖東東等合作在高鎳單晶正極的機械化學行為研究方面取得新進展。通過對高鎳單晶正極在充放電過程中的滑移現象進行深入研究，在原子尺度上揭示了滑移的不同表現形式和過渡金屬離子層內遷移的運動過程。基于實驗與理論計算，提出了減少氧空位以提高位錯運動勢壘，進而抑制材料層間滑移和裂縫的改性方法（圖1）；低氧空位單晶高鎳正極材料表現出更優異的電化學性能，實驗驗證了該方法的可行性，為設計構筑高性能單晶高鎳正極材料提供了有益參考。這一研究成果近期發表在J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 11338–11347上。 

圖1 氧空位影響層狀過渡金屬氧化物正極平面滑移的動力學機制示意圖。